氧化石墨烯改性纳滤膜的制备及性能研究

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jihuoxiazai
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纳滤(NF)膜水处理技术作为膜法水处理技术中的重要组成部分,在各种废水处理领域均展现出极为优异的处理效果。而NF膜在使用过程中普遍存在渗透通量不高,抗污染性较差,使用寿命较短等问题,限制了NF膜技术的大规模应用。因此,研究开发高通量,高截留,低成本,使用寿命长的NF膜成为膜法水处理技术发展的重点课题之一。无机纳米颗粒通常具有比表面积大、机械性能好、物理化学性质稳定等优点,将无机纳米颗粒耦合到NF膜功能层中,可以有效改善NF膜的综合性能。目前,在不影响或小幅度影响NF膜截留率的情况下,通过在界面聚合过程中掺杂纳米颗粒提升NF膜的水通量,已成为改善NF膜综合性能的研究热点。论文通过一元氧化石墨烯(GO)改性法,二元氧化石墨烯(GO)与多壁碳纳米管(MWCNTs)改性法制备复合NF膜,并研究了NF膜的形貌结构和性能变化。GO具有片层状二维结构,片层分子周围带有大量可反应的羟基、羧基等基团,具有比表面积大、亲水性好,化学性能稳定等优点,论文首先将GO与哌嗪(PIP)在水相溶液中共混,再与有机相中的均苯三甲酰氯(TMC)发生界面聚合反应,通过界面聚合法制备了GO改性聚酰胺平板NF膜。研究了GO浓度对NF膜形貌结构、性能的影响。研究发现,本论文研究条件下GO改性NF膜的最佳制备条件为:PIP浓度为0.3 wt%,TMC浓度为0.15 wt%,GO浓度为0.03wt%,水相浸没时间为10 min,界面聚合时间为50 s,热处理温度为60℃,热处理时间为10 min。优化条件下制备的GO改性NF膜在0.4 MPa压力下的渗透通量为41.6 L/m2·h,对Na2SO4的截留率为94.6%,截留分子量约为370 Da;在中性条件下对4种无机盐的截留顺序表现为:Na2SO4>MgSO4>MgCl2>NaCl,呈现典型的荷负电NF膜特征。为了更充分发挥GO二维结构的优异特性,进一步提升NF膜的渗透通量,论文将MWCNTs与GO复合,形成二元改性剂,期望通过改善GO分子片层间距来提升NF膜的渗透通量。将MWCNTs与GO、PIP共混后通过界面聚合与TMC反应,制备了GO/MWCNTs二元改性NF膜,优化了二元改性NF膜的制备条件。在本论文研究条件下GO/MWCNTs二元改性NF膜最佳制备条件为:PIP浓度为0.3 wt%,TMC浓度为0.15 wt%,GO浓度为0.03 wt%,MWCNTs浓度为0.015 wt%,十二烷基苯磺酸钠(SDBS)浓度为0.03 wt%,热处理温度为60℃,热处理时间为10 min。在优化条件下制备得到的GO/MWCNTs改性NF膜在0.4 MPa压力下的渗透通量为55.6 L/m2·h,对Na2SO4的截留率为94%,截留分子量约为382 Da,在中性条件下对4种无机盐的截留顺序同样表现为:Na2SO4>MgSO4>MgCl2>NaCl,呈现出典型的荷负电NF膜分离特征。结果表明添加MWCNTs后,GO改性NF膜的渗透通量得到明显改善,且截留率没有发生明显变化。
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