【摘 要】
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面对日趋严峻的资源与环境问题,新型储能材料的开发及研究引起了广泛关注。MXenes凭借可控的层间结构和表面特性等优势使其具备令人瞩目的机械与电化学性能。作为MXenes材料家族成员之一的Ti3CNTx中N元素的离子电子对可以在导电网络和氧化还原反应的活性位点中提供额外的负电荷,这一特性使它在电化学研究领域拥有比Ti3C2Tx更加突出的研究价值。本论文利用HF酸刻蚀法制备多层Ti3CNTx材料后再经
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面对日趋严峻的资源与环境问题,新型储能材料的开发及研究引起了广泛关注。MXenes凭借可控的层间结构和表面特性等优势使其具备令人瞩目的机械与电化学性能。作为MXenes材料家族成员之一的Ti3CNTx中N元素的离子电子对可以在导电网络和氧化还原反应的活性位点中提供额外的负电荷,这一特性使它在电化学研究领域拥有比Ti3C2Tx更加突出的研究价值。本论文利用HF酸刻蚀法制备多层Ti3CNTx材料后再经过超声、TMAOH插层等操作获得少层或单层Ti3CNTx纳米片胶体溶液,然后加入饱和氯化钾溶液,利用水性阳离子K+驱动组装Ti3CNTx纳米片,最后通过在N2氛围中煅烧处理对薄膜材料进行表面优化。从Ti3CNTx纳米材料的结构与表面特征出发研究该材料的储能与摩擦磨损性能,具体内容包括以下三个方面:将刻蚀后获得的高纯度多层Ti3CNTx粉末与S按一定比例复合后用作Li-S电池中的正极材料,在0.1 C的电流密度下获得了593.8 m Ah/g的最高比容量,经过130圈长期循环性能测试后容量保持率约为74.6%,说明多层Ti3CNTx由于较小的比表面积导致载硫量有限。但是高达99%的库伦效率以及较小的电荷转移电阻表明了多层Ti3CNTx作为S载体具备良好的导电性。含有均匀分散单层Ti3CNTx纳米片的胶体溶液经过真空抽滤并干燥后作为增强相与PTFE复合,测试数据表明即使添加少量剥离后Ti3CNTx材料的复合材料的密度和摩擦磨损性能都有所提升。通过对磨损面的表征分析得知,由于被Ti3CNTx填充的磨损表面能够产生一层带有自润滑效果的氧化膜,所以Ti3CNTx/PTFE在磨损过程中将纯PTFE材料的黏着磨损转变为以氧化磨损、磨粒磨损为主的磨损形式。通过K+的组装可以有效置换出层间影响Ti3CNTx材料导电性的TMA+,也减少了表面的-F,同时在层间起到了一定的支撑作用。将K-Ti3CNTx薄膜进行煅烧进一步优化了表面结构,TMA+和F基团进一步减少。将不同的薄膜作为超级电容器的电极材料,实验数据表明经过K+组装和表面优化后的Ti3CNTx材料电容性能显著提高,经过380℃煅烧后K-Ti3CNTx薄膜电极在2 m V/s的扫描速率下比电容分别达到393.7 F/g、1608.2 F/cm~3,且500 m V/s扫速后容量保持率达44.4%。将KCl用量减半后,得到的K-Ti3CNTx薄膜电极的比电容稍有下降,但稳定性显著提高,经过1000圈循环充放电测试后仍有80.1%的容量保持率,远高于KCl用量减半前的30.9%。
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