论文部分内容阅读
为了能够实现能源的可持续发展,世界各国都把核能作为主要的能源发展目标。然而随着核能工业的发展,无论是在核电运行,还是在核燃料循环前段、乏燃料后处理等过程中必然会产生大量的含铀废液,因此如何快速有效地处理这些废液具有重要的意义。本文采用均相法,以N,N’-二甲基甲酰胺（DMF）为有机溶剂,使聚丙烯腈（PAN）粉末和羟胺（50%溶液）发生反应,以制备偕胺肟基聚丙烯腈吸附材料。通过傅立叶变换红外光谱（FT-IR）和比表面积及孔径分析仪对所制备的吸附材料进行表征,用ICP-AES和ICP-MS检测吸附后溶液中铀的含量。使用初始浓度为100ppm的硝酸铀酰溶液研究吸附材料对铀酰离子的吸附性能,考察了吸附时间、铀溶液pH值、吸附温度等因素对吸附的影响。材料制备实验结果表明,吸附材料的制备条件,如:反应时间、反应溶质比、反应温度等不同,所得吸附材料的形态也各有不同。常温（25℃）反应,溶质比n（腈基）:n（羟胺）=1:1时的吸附材料可以通过造粒制得不同程度黄色的扁圆形的固体颗粒,而溶质比n（腈基）:n（羟胺）=1:2时则不能通过造粒得到固定形态的产物,只能得到不定形的白色固体粉末。高温（90℃）反应,溶质比n（腈基）:n（羟胺）=1:2时的产物为黄色的固体粉末。FT-IR的结果可以证明聚丙烯腈的腈基（-C≡N）已经与羟胺（NH2·OH）发生反应,产生了新的官能团:偕胺肟基（-C（=NOH）NH2）,且反应7天时-C≡N已基本全部转变为-C（=NOH）NH2。吸附实验结果表明,常温、n（腈基）:n（羟胺）=1:1、制备时间3d的吸附材料对铀的吸附容量最高,在pH值为3.0时,可达158.90mg/g。而相同吸附条件下,常温、n（腈基）:n（羟胺）=1:2制备的吸附材料和高温、n（腈基）:n（羟胺）=1:2制备的吸附材料的吸附容量相近,最佳吸附容量均在50mg/g左右,约为常温、n（腈基）:n（羟胺）=1:1制备的吸附材料的吸附容量的一半。不同条件下制备的吸附材料,吸附铀时的最佳pH值不同,但吸附速率和吸附容量都随着吸附温度的升高而有所升高。吸附等温线符合Langmuir等温模型,吸附材料对铀酰离子的吸附是均匀的单层吸附。