水基润滑剂具有无污染、来源广泛、节省能源以及可作为天然冷却剂等无可比拟的特性,因此成为最具有发展潜力的润滑介质,在摩擦学领域引起了广泛的关注。但由于纯水较低的粘度和较小的黏压系数,难以形成有效润滑膜,从而限制了水基润滑的广泛应用。有趣的是,在自然界中水是生物体内良好的润滑剂,以滑膜关节为例,其摩擦系数低于0.003且服役时间长达几十年,主要归因于其中的“瓶刷”结构的聚合物刷可起到良好的承载作用,增强了由于水的低黏度而无法实现的润滑性能。研究发现将这种结构的聚合物刷接枝到摩擦表面可有效减少摩擦和磨损,在微观尺度上已经展开了一系列非常有价值的工作,近年来研究者开始关注在宏观尺度上的摩擦学性能研究工作,但对水润滑环境中聚合物刷的润滑机理的研究不够深入。基于此,本文开展了如下工作:首先利用不同的制备方法在钢和玻璃基底的摩擦表面接枝“表面接枝到”(“grafting to”型)聚合物刷PLL-g-PEG和“从表面接枝”(“grafting from”型)聚合物刷PSPMA,借助接触角测量仪表征了聚合物刷对表面润湿性能的影响;在流变仪(Anton Paar Physica MCR 302)上的球-3板式摩擦力测量模块和多功能摩擦磨损实验机(UMT-3)上的球-盘式测量模块评价了水润滑环境下聚合物刷对摩擦磨损性能的影响;选用扫描电镜SEM和接触式表面轮廓仪PGI-800获取摩擦实验之后磨痕的表面形貌信息;利用双色激光干涉法在球-盘式纳米薄膜测量装置上原位观测聚合物刷界面间的水润滑行为,估算了聚合物刷界面间的水膜厚度,相关的测量结果表明:(a)研究发现将聚合物PLL-g-PEG添加到N-(2-羟乙基)哌嗪-N’-2-乙烷磺酸(HEPES)水溶液(浓度为0.25 mg/mL)中可有效降低摩擦和磨损,且摩擦性能的改善程度主要受接触应力、卷吸速度和摩擦表面基底材料的影响;低接触应力、高卷吸速度和富羟基的基底表面的实验工况下可获得超低的摩擦力(摩擦系数约为0.003),这对于设计低摩擦表面材料具有较好的指导意义;(b)实验证实了水润滑环境中聚合物刷PLL-g-PEG在摩擦过程中的“自治愈”行为,即在摩擦过程中它在剪切作用下不断遭到破坏而从表面剥离,与此同时在静电作用下又快速接枝到基底表面,二者在经历较短时间后可达到一种动态的平衡,正是这种“自治愈”特性有效降低了摩擦磨损,揭示了聚合物刷界面的减摩机理;(c)水润滑环境下摩擦磨损的测量结果证实:在较为温和工况下,例如载荷为0.5 N,卷吸速度为10 mm/s,聚合物刷PSPMA可一定程度上降低摩擦和磨损,但在苛刻工况下,例如载荷为3.5 N,卷吸速度为300 mm/s,摩擦力几乎没有收到影响,这表明它在降低摩擦磨损方面比聚合物刷PLL-g-PEG效果差,主要是由在摩擦过程中一旦遭到破坏后无法再接枝到基底表面所致;(d)将聚合物PLL-g-PEG添加至不同浓度甘油(分别为10%V/V、25%V/V和50%V/V)的HEPES-甘油水溶液中,相关实验结果表明:甘油的浓度越大,聚合物刷对摩擦性能的改善效果越差,这是因为甘油为不良溶剂,聚合物刷在不同溶剂中可呈现出不同的构象,例如在浓度为10%V/V的HEPES-甘油水溶液中在水合作用下呈现良好的伸展状态可有效较低摩擦力,而在浓度为50%V/V的HEPES-甘油水溶液下发生“倒塌”从而导致对摩擦力的影响微弱,它启示了宏观摩擦性能有可能通过调控聚合物刷构象的变化来实现;(e)光干涉实验结果表明:在接枝聚合物刷PLL-g-PEG的钢球和玻璃盘之间可形成一层由聚合物刷促成的且具有极其薄的水化层,可在一定程度上改善了润滑,但由于其承载力有限致使效果不理想;而在相同实验工况下,聚合物刷PSPMA却能获得较高的膜厚,即与聚合物刷PLL-g-PEG相比,它已展现出优异的水润滑成膜性能,这与这种密集型聚合物刷PSPMA具有较高的承载力,可有效地分离两接触表面。本研究工作较为系统地研究了水润滑环境中2种不同方法制备的聚合物刷(PLL-g-PEG和PSPMA)对宏观摩擦性能的影响,又利用光干涉技术原位观测聚合物刷界面间的水润滑行为,进一步揭示了水基润滑的成膜机理,为指导聚合物润滑材料的设计提供必要的技术支撑,对于拓展水基润滑剂的应用和满足绿色润滑的发展趋势有着较为重要的意义。