氮化碳基复合材料的可控制备及其光催化性能研究

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在全球工业化快速发展的今天,环境污染和能源危机已越来越成为影响人们的生产生活和人与自然的和谐发展的关键问题。自从1972年Fujishima和Honda在TiO2电极上发现水的光解反应后,光催化技术获得人们的广泛关注。光催化技术以半导体材料为光催化剂,通过太阳光驱动的氧化还原反应来降解污染物或者将太阳能转化为化学能,是一种自然友好型技术,为人们解决环境和能源问题开辟了新途径。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型可见光响应型光催化剂,它具有可调节的能带结构、良好的化学及热力学稳定性、优异的外层电子特性和价廉易得等特点,是光催化领域研究的热点材料之一。但g-C3N4为层状堆叠结构,其比表面积较小、光生载流子复合率较高,导致其光催化效率较低,阻碍了其大规模应用。本论文将g-C3N4剥离成薄层二维类石墨烯氮化碳(GL-C3N4),以获得较大的比表面积和较高的光生载流子分离效率,并利用其他结构材料,如:零维(0D)、二维(2D)材料对其进行复合改性,构筑0D/2D、2D/2D异质结构以进一步提高其比表面积和光生电子-空穴对的分离效率。本论文的主要研究内容如下:1、利用物理法将PbS量子点均匀锚定在2D GL-C3N4纳米片上,制备0D/2D PbS/GL-C3N4复合光催化剂。采用XRD、FT-IR、XPS等表征手段对PbS/GL-C3N4样品的组成、结构、形貌、性能等进行分析。以罗丹明B(RhB)为模拟污染物来研究PbS/GL-C3N4样品的光催化性能,与单体GL-C3N4相比,可见光照射下,1%PbS/GL-C3N4复合材料表现出更高的光催化降解性能,是GL-C3N4的1.85倍。通过捕获实验和ESR测试研究了PbS/GL-C3N4复合光催化剂催化降解RhB的反应机理,结果表明,在光催化降解RhB过程中,O2·-、·OH和空穴为光催化降解RhB的活性物种。2、采用原位法合成2D/2D SnO2/GL-C3N4复合光催化剂。通过XRD、XPS、TEM、ESR等表征手段对SnO2/GL-C3N4样品的组成、结构、性能等进行分析。以RhB为模拟污染物来研究SnO2/GL-C3N4样品的光催化性能,结果表明,25%SnO2/GL-C3N4复合材料的光催化降解性能最高,在可见光照射180 min后,其对RhB的降解去除率达到92%,分别是单体SnO2、GL-C3N4的9倍和2.5倍。采用ESR和捕获实验研究了SnO2/GL-C3N4催化剂光催化降解RhB的反应机理,结果显示,O2·-是主要的活性物种。3、利用溶剂热法成功制备出2D/2D MoO2/GL-C3N4复合光催化剂。采用XRD、XPS、TEM、ESR等表征手段对MoO2/GL-C3N4样品的组成、结构、形貌、性能等进行分析。以RhB为模拟污染物来研究MoO2/GL-C3N4样品的光催化性能,结果显示,在可见光照射下,2%MoO2/GL-C3N4复合光催化剂对RhB的光催化降解性能最佳,是单体GL-C3N4的2.55倍。通过ESR和捕获实验,考察了MoO2/GL-C3N4催化剂光催化降解RhB的反应机理,结果表明,空穴和O2·-是该反应体系中的主要活性基团,对RhB的降解起主要作用。
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