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气液相氧化反应是化工生产中最为常见的化学反应之一,对于很大一部分直接或间接以氧气作为氧化剂的气液相快速氧化反应来说,由于氧气进入液相的传质阻力的限制而未能获得理想的化学转化率和反应速率。解决这一问题的方法一般有两种,一是使用更强的氧化剂;二是强化氧气传质过程。而在化工工艺开发和生产过程中,更强的氧化剂就意味着更大的投资,所以想方设法强化氧气传质过程就成了大多数科学家关注的问题。在过去的20多年间,微化工技术已经引起了科学界的普遍关注。而微反应器作为微化工技术的关键也已经在化学化工领域得到了广泛的研究与应用。与常规气-液接触设备相比,微反应器体积更小,操作更方便,安全性更强,传质系数更是要比常规反应器高出一到两个数量级,并且微反应器在气体吸收、纳米材料制备、气-液-固三相加氢反应及反应动力学的研究等多种领域已显示出巨大的应用潜力。鉴于此,本工作利用自行设计研制的套管式微反应器为平台,将其应用于气-液相快速氧化反应过程。文中分别选择氨法脱硫过程中的关键步骤亚铵氧化过程(无机体系)和污水处理过程中的臭氧氧化苯酚水溶液过程(有机体系)为研究对象,首次将新型套管式微反应器应用到强化氧化反应领域。通过对亚铵转化率、反应速率、反应动力学方程以及苯酚去除率的研究,展示了套管式微反应器在气液相氧化反应过程的应用效果。全文的主要研究成果与创新点如下:1.在套管式微反应器中研究亚铵氧化体系结果表明:不同的套管式微反应器内外管组合对气液传质效果有较大影响,从而造成了亚铵转化率随着内管孔径和内外管环隙的增加而降低。另外,提高氧气体积流量、氧气分压、反应温度、pH值和催化剂浓度以及循环反应液等都有助于亚铵转化率的提高。高浓度的硫酸根对亚铵氧化反应有抑制作用。2.在套管式微反应器中,亚铵氧化反应存在最优的亚铵初始浓度(约1.3 mol/L)。低于最优浓度时,亚铵氧化反应速率随着亚铵初始浓度的增加而增加;高于最优浓度时,亚铵氧化反应速率随着亚铵初始浓度的增加而减小。3.根据阿伦尼乌斯公式及实验数据计算得出微反应器中氧气氧化亚硫酸铵反应活化能约为6.703 KJ/mol,并根据套管式微反应器特点及实验数据关联出亚铵氧化反应速率与温度、亚铵初始浓度及氧气分压的关系如下式:4.利用套管式微反应器对臭氧氧化苯酚有机体系进行研究,通过强化臭氧在液相中的传质过程,在极短的接触时间内便可得到99%以上的苯酚去除率。5.pH值对臭氧氧化处理苯酚废水影响非常大。酸性条件下,臭氧直接跟溶液中的苯酚分子反应,反应速率缓慢,当pH大于9后,在溶液OH-的催化作用下臭氧先被转化为反应活性更高的羟基自由基,然后再由羟基自由基和苯酚快速反应,确定了最适合的pH值为11;6.选用不同尺寸的内管和外管会影响气液混合及传质特性,从而显著影响苯酚去除率;采用新型套管式微反应器进行苯酚的臭氧氧化反应,苯酚的去除率随着反应器微孔孔径、内外管环隙和苯酚溶液初始质量浓度的增大而减小,随着气液比和温度的增大而增大。在实验条件下,存在最佳气液比为13;上述研究结果表明,套管式微反应器能够强化气液相的快速氧化反应,在较短的时间内便可得到体系较高的转化率及反应速率。所以,将来其在气液反应过程中必将会有广阔的应用前景。