钙钛矿脉冲储能介质材料因其优异的性能被广泛的应用于各种脉冲功率设备的储能电容器中。脉冲功率系统的广泛应用要求脉冲储能介质材料具有高放电效率、低损耗和充放电速度快等优点。SrTiO₃（STO）基钙钛矿脉冲储能介质材料因具有独特的物理特性而被广泛的研究。本文在STO基介质材料的基础上,围绕晶界结构与电畴结构这个核心,通过实验与模拟相结合的方法,对其性能开展了系统性的研究。弛豫钙钛矿型（Sr,Pb,Bi）TiO₃（SPBT）介质陶瓷具有较低的剩余极化、高的放电效率以及低的介电损耗。钛酸锶基材料对掺杂非常敏感,A位化学取代可以对性能产生显著影响。实验采用传统固相反应法制备了La掺杂的SPBT陶瓷。采用透射电子显微镜研究了掺杂La的SPBT介质材料的晶界结构,发现晶界附近存在微畴结构。La³⁺掺杂到SPBT介质材料中后,促使微畴结构长大。微畴在晶界附近出现,使材料的畸变能减小,弛豫性增强,介质材料在高电场作用下表现出低的钉扎效应,展现出98.6%的高能量释放效率和约0.03%的最低介电损耗。根据透射电镜中获得的晶界结构相关数据,在VASP中建立理论晶界模型。对晶界模型的具体结构、性质进行计算,发现掺杂后的随机晶界相对于对称晶界具有更高的晶界能量。Pb掺杂使随机晶界的两面发生电荷转移,电荷转移中心在晶界处。在掺杂Pb且非化学计量Ti:O比的晶界中,晶界成为电缺陷聚集地,在导带低能量边缘形成了施主带特征,费米能级在导带内形成,导带电子含量增多,多余的电子位于Ti原子上,使部分Ti原子被还原成Ti³⁺,晶界半导化。实验样品击穿区域Ti的高分辨XPS光谱图显示,样品击穿区域的64%的Ti原子由Ti⁴⁺转变为了Ti³⁺,与模拟结果相对应。对晶界模型的铁电位移畸变结果进行分析,发现（100）面与（110）面极化方向主要表现为首尾相接。采用MATLAB合成了（1-x）SPBT-xLa₂O₃陶瓷材料的三维畴结构,发现畴结构方向在晶界附近为首尾相接的畴结构。模拟与实验合成的三维畴结构在晶界处方向一致。首尾相接的畴壁结构与体胞内具有相同的电势与电流,此畴结构容易在晶界处形成天然的漏电流通道。