【摘 要】
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利用太阳为光源的TiO2半导体光催化氧化技术被视为最具发展潜力的环境污染控制技术。采用该技术去除水中微量有机污染物已成为当前研究的热点。本论文制备了规则有序的TiO2基
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利用太阳为光源的TiO2半导体光催化氧化技术被视为最具发展潜力的环境污染控制技术。采用该技术去除水中微量有机污染物已成为当前研究的热点。本论文制备了规则有序的TiO2基纳米片（BNSs）,对其进行掺杂、改性,并对其物理化学性质、光电化学特性及光电催化性能开展了系统研究。采用水热法在Ti基底上原位生长出TiO2 BNSs光电极,考察制备工艺条件对其表观形貌及光催化活性的影响规律。结果表明:NaOH浓度为1mol/L,水热温度为170℃,水热时间为28h,0.1mol/L HCl浸泡24h,煅烧温度为500℃时,制备的TiO2 BNSs光电极具有最大的光电流密度、开路电压及光电催化活性。光照90min对5mg/L阿司匹林的光催化和光电催化降解效率分别为77.8%和89.8%,·OH在光电催化反应过程中为主要氧化活性物种。采用一步水热法原位制备C、N和S共掺杂TiO2 BNSs光电极（C-N-S-TiO2BNSs）,优化了制备参数。结果表明:最佳胱氨酸浓度为0.01mol/L,C、N和S三元素的掺杂提高了TiO2 BNSs在可见光区的吸收能力以及光生载流子的分离效率。反应2h,C-N-S-TiO2 BNSs光电极对10mg/L阿司匹林的光催化和光电催化降解效率分别为59.7%和77.2%,优于TiO2 BNSs电极的43.5%和62.4%。组合水热法和光还原沉积法构建了Pd沉积的Pd/C-N-S-TiO2 BNSs光电极。结果表明:PdCl2沉积液的最佳浓度为2.0×10-4mol/L,时间为60min。此时,Pd主要以Pd0形式存在,且经过Pd0的修饰之后,C-N-S-TiO2 BNSs光电极的光电流密度、开路电压、光吸收能力和·OH的产量均显著增加,从而导致光电催化活性的提升。构筑的Pd/C-N-S-TiO2 BNSs光电极对10mg/L头孢呋辛钠光电催化降解2h去除率为73.1%,优于C-N-S-TiO2 BNSs的66.4%,Pd/TiO2 BNSs的62.2%,TiO2BNSs的56.3%,反应历程遵循Langmuir-Hinshelwood拟一级反应动力学模型。
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