石墨烯作为一种新型的二维材料,具有优异的物理化学性质,因此受到了科研界和工业界的高度关注,但大规模、低成本生产石墨烯依然是一个挑战。等离子体气相合成石墨烯是近年发展的一种合成石墨烯的新方法,具有连续合成、无催化剂、操作简单等特点,展现出大规模合成石墨烯的潜力。目前对等离子体气相合成石墨烯的研究较少,工艺参数与产物特性之间关系尚无明确定论,石墨烯形成机理也存在着较大争议。本文发展了一种磁旋转非热电弧等离子体装置,成功制备了石墨烯、氮掺杂石墨烯和氢化石墨烯。系统研究了工艺参数与产物结构、形貌、元素组成等特性之间关联,结合反应动力学模拟推测了石墨烯在非热电弧等离子体中的形成过程。主要研究内容和结果如下:1.设计了磁旋转非热电弧等离子体装置,采用了高速摄影、信号采集卡和发射光谱技术研究了等离子体特性。在洛伦兹力和气动阻力协同作用下,电弧沿着中心电极快速地转动,形成圆盘状的等离子体区域。随着磁场的增加,电弧转速和电弧与电极间的再击穿频率都随之增加,有利于维持等离子体稳定。与传统刀片式滑动弧相比,磁旋转非热电弧等离子体区域大、放电稳定,有利于等离子体化工过程。2.利用磁旋转非热电弧装置,以碳氢气体为原料,合成了少层石墨烯纳米片（GNFs）,借用多种材料表征手段对产物特性进行分析。结果表明:合成的GNFs的单片尺寸为50～300 nm,由1～20层石墨层堆叠而成,且单片具有明显的褶皱结构。合成的GNFs最高产率可达15.8%,综合能耗可低至0.1 kWh/g,具有规模化生产的前景。通过研究电流、原料种类和浓度、反应体系H/C比和气压等工艺参数对于产物特性的影响,显示较低的碳浓度和高H/C比是石墨烯生成必要条件。（1）较低的碳浓度有助形成少量的多环芳烃（PAHs）,PAHs碰撞频率低,倾向于平面生长,最终形成二维片层结构;（2）高H/C比有助于产生更多H原子,一方面降低了 PAHs浓度,有助于二维核心形成,另一方面在片层生长过程中,H原子终止边缘的碳悬键促进了平面生长,同时,H原子具有刻蚀非晶态作用,有助于减少片层堆叠,形成更薄的GNFs。此外,在给定H/C比下,气压的提高压缩了等离子体体积,增加自由基浓度,会提高了 GNFs的厚度和收率。3.结合发射光谱分析和建立的Ar/H2/CH4体系的0维反应动力学模型,对CH4在非热等离子体中裂解过程进行研究。结果显示:在CH4/Ar发射光谱谱图中以CH、C2和ArI谱线为主。低电流下,电子e和Ar*对于CH4裂解起到重要作用,反应e+CH4=＞e+CH3+H和Ar*+CH4=＞Ar+CH3+H对CH4贡献率达到70%,反应H+CH4=＞CH3+H2的贡献率随着电流增加逐渐增加,逐渐占据主导作用。浓度和电流增加提高了体系C2物种浓度,而H2加入,通过与C2、C2H、C2H3等自由基重组,抑制了 C2生成。CH4转化后气体产物中以H2和C2H2为主,其中H2来源于H与CH4、C2H4等物种的重组反应;C2H2来源于H与C2H3等自由基反应。数值模拟结果与实验结果一致,合适的碳前体浓度有助于GNFs生成。4.通过在反应体系引入氮源（N2、NH3、乙腈、异丙胺）,合成了少层氮掺杂石墨烯（N-GNFs）,研究了工艺参数对产物特性的影响,结果表明:（1）合成的N-GNFs氮掺杂水平为1%～4.9%,比表面积最大可达438m2/g,产率最高可达1 1.3%;（2）合成的N-GNFs以吡咯氮构型为主,且氮掺杂水平随着H/C比提高而上升;（3）相比于以N2或NH3作为氮源,以乙腈和异丙胺为含氮的碳前体可以获得更高氮掺杂水平的N-GNFs,可能是裂解出更多的含氮前驱体,促进了 N-GNFs生成;（4）N-GNFs与反应压力密切相关,随着压力的增加,N-GNFs合成速率和氮掺杂水平逐渐提高,但是会加剧片层扭曲。此外,结合发射光谱和产物特性,N-GNFs在等离子体区域形成过程与GNFs类似,推测HCN作为含氮前驱体,与片层边缘结合,促进了吡咯氮的形成,高的H/C比有助于HCN产生,进一步导致氮掺杂水平提高。5.通过在低电流放电工况下,合成了氢化石墨烯（HG）,研究了电流和H/C比对于产物的特性影响。结果显示:在0.1～0.2 A电流下,随着电流减少,合成产物的片层尺寸减小,厚度变厚,含氢量上升,这意味着较小的能量输入下,石墨烯形成过程中更容易被氢化。（2）H2的加入在体系中具有刻蚀和氢化的双重作用,低能量的H粒子导致了氢化,而高能量的H粒子更加倾向刻蚀。（3）随着含氢量的提高,能带间隙逐渐增加最大可以达到3.4eV,材料由顺磁性转变为铁磁性,具有较高的饱和磁化强度。