【摘 要】
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锂离子电池有限的能量密度越来越难以满足便携电子设备、电动汽车以及新能源发电站等领域对储能电源在续航能力方面的需求。锂硫电池因为其较高的理论比容量(1675 m Ah g-1)、正极硫储量丰富以及环境友好等特点,成为发展高能二次电池的理想选择之一。但正极侧存在导电性差、体积膨胀严重、以及多硫化锂溶解造成的穿梭效应等问题,制约着其大规模商业化的发展进程。本论文利用溶剂热、溶液浸泡、高温煅烧等技术分别合
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锂离子电池有限的能量密度越来越难以满足便携电子设备、电动汽车以及新能源发电站等领域对储能电源在续航能力方面的需求。锂硫电池因为其较高的理论比容量(1675 m Ah g-1)、正极硫储量丰富以及环境友好等特点,成为发展高能二次电池的理想选择之一。但正极侧存在导电性差、体积膨胀严重、以及多硫化锂溶解造成的穿梭效应等问题,制约着其大规模商业化的发展进程。本论文利用溶剂热、溶液浸泡、高温煅烧等技术分别合成了硫/四氧化三钴（Co3O4）中空微球、丝胶蛋白碳（sericin-derived carbon,SC）覆膜硫/Co3O4以及还原氧化石墨烯（r GO）包覆的硫/Co3O4复合材料,探索不同形貌和组成成分的正极复合材料对锂硫电池的电化学性能造成的影响。论文的主要研究内容及结论如下:（1）我们优化出了四氧化三钴（Co3O4）中空微球的最佳合成工艺,以改善在反应过程中由于多硫化物溶解导致的穿梭效应,即3 mmol四水合乙酸钴和30 mmol无水乙酸钠为反应物,加入3 mmol十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）表面活化剂,30 ml乙二醇溶剂,混合均匀后在180℃下水热反应12 h,得到直径约2μm的Co3O4中空微球,再与升华硫复合制得硫占比为60 wt%的S/Co3O4复合正极材料,并与锂片为负极一起组装成锂硫电池,获得了较好的电化学性能。初始放电比容量在0.2 C下为953.4 m Ah g-1,循环200次之后还保有330.7 m Ah g-1,平均每圈容量衰减率约为0.22%。但是由于单质硫和最终产物Li2S的导电性较差,其倍率性能仍不理想,需要在S/Co3O4微球复合材料的基础上再添加其他导电材料加以改善。（2）选择丝胶蛋白作生物质碳源,利用溶液浸泡法对S/Co3O4微球进行表面覆膜,再经过高温煅烧形成S/Co3O4@SC复合材料。通过丝胶蛋白碳修饰微球表面以形成导电网络,对电化学性能进行改良。测得以S/Co3O4@SC复合材料为正极的锂硫电池初始放电比容量为911.8 m Ah g-1,且在500次循环之后能够保有435.4 m Ah g-1。相比于S/Co3O4,其比容量和循环稳定性都有着较大的提升。同时其倍率性能也得到明显改善,最大可耐受4 C的充放电电流密度,其中,2 C下保证有301 m Ah g-1的容量输出,显示了电化学性能的整体提升。（3）为继续验证导电性添加剂的作用,本论文又用还原氧化石墨烯（r GO）包覆S/Co3O4微球,制作了S/Co3O4@r GO复合材料为正极的锂硫电池。通过表面包覆的r GO,其反应动力学得到很大改善,在0.2 C下初始放电容量为1131.6 m Ah g-1,经过500次循环后仍保有545.6 m Ah g-1的放电容量,且最大能在5 C的电流密度下充放电,证明了其优异的循环性能和倍率性能。综上,通过本论文以Co3O4为基的复合正极材料的研究发现,利用Co3O4的中空结构有助于解决硫正极的体积膨胀和多硫化物的溶解问题,辅之以导电性添加物,可有效克服锂硫电池正极材料现存的技术障碍,从而使其综合性能得到整体提升,为锂硫电池的市场化应用提供必要的理论和实践基础。
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