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富氢中CO的选择氧化(PROX)是理想的纯化燃料电池原料气的方法,性能良好的CO选择氧化催化剂是实现燃料电池得以应用的关键技术之一。本论文主要目的在于探索适合于CO选择氧化的新型催化剂。首先考察了Au/Al2O3催化剂在PROX反应中的性能,然后引入助剂CeO2,CuO;发现明显提高了Au/Al2O3催化剂在选择氧化中的活性与生成CO2的选择性。观察了CuO,CeO2,MnO2,MgO,FeOx,ZnO,Pt,Pd与Au共同作用下对富氢下CO的选择氧化的结果。并对上述催化剂进行了BET、XRD、UV-vis、TEM等表征,分析其催化剂结构,金属氧化物的存在形态以及Au的存在状态等,从而分析了导致上述各负载型Au催化剂在富氢下CO的选择氧化的活性与选择性变化的原因。
通过实验,得到了以下主要结果:
1. 通过对Au/Al2O3的载体改性处理,可使Au催化剂有更适宜的燃料电池所需的反应区间。
2. 将CeO2引入到Al2O3载体中可以使1[%]Au/Al2O3在富氢中选择氧化CO的完全转化反应温度区间扩展到80℃左右,同时也明显改善1[%]Au/Al2O3的选择性。
3. Au-CuO/Al2O3具有良好的富氢中选择氧化CO的活性与选择性,且焙烧处理较还原处理相对更好。具有较好的稳定性。
4. 在燃料电池适宜的反应温度区间60℃~120℃内,当引入5[%]的金属氧化物时,其催化活性变化次序为 Mn>Mg>Zn>Fe,Mg,Mn两种氧化物的引入提高了1[%]Au/Al2O3的选择性。Fe的引入反而使1[%]Au/Al2O3的活性降低了。
5. 在所实验的范围内,Au/Al2O3中引入Pd降低了富氢中选择氧化CO活性与选择性,而引入Pt则使催化活性略有提高,选择性几乎没有改变。