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区域、大陆和全球范围内,与生物多样性丧失、水资源短缺、气候变化和氮循环加速有关的全球性问题,越来越影响和制约着人类社会的可持续发展。在过去的100多年间,化肥的施用明显增加了粮食产量,同时也严重破坏了生态平衡。氮肥的施用容易引起温室效应和地下水硝酸盐污染。包气带是硝酸盐进入地下水的必经通道,是重要的硝酸盐储存介质,因此研究硝酸盐在包气带的运移和存储具有重要意义,尤其是预测硝酸盐峰值到达潜水位的时间可以为政策调整提供有力依据。本文通过改进硝酸盐炸弹（NTB）模型和已发表的数据集,包括20世纪土壤硝酸盐淋溶、包气带厚度、地下水补给和孔隙度,量化了全球不同区域包气带中硝酸盐峰值到达潜水位的时间和硝酸盐储量。为了判断土壤硝酸盐淋溶峰值在20世纪是否从土壤底部进入包气带,基于全球环境综合评估模型（IMAGE）的模拟结果,获得了1900-2000年全球土壤氮循环的增加和减少量。N增加途径包括N肥施用,动物粪便排放、生物固氮和大气N沉降,各项在1900-2000年均显著增长,是造成自然界氮剩余增加的主要因素。N减少途径包括氮在反硝化作用和淋溶过程中的损失、氮随农作物收割以及放牧过程中草地的移出和NH3挥发,反硝化作用是硝酸盐被还原的主要过程,是N的主要减少途径。氮淋溶损失相对于反硝化作用则随着气候和土壤条件的变化而变化。中东和北美地区的淋溶率较低,分别占总输入的4.8%和6.1%。气候潮湿的地区淋溶率较高,如南亚和欧洲分别占总输入的17.9%和18.5%。北美氮利用率为58.8%,南美洲为48.2%,中东和非洲均高于60%。南亚地区的氮利用率则为36.5%,明显低于其他地区。较高的氮肥输入量和较低的氮利用率,会增加向地下水中淋溶的硝酸盐。不同国家土壤硝酸盐淋溶量在20世纪增长明显,尤以美国、西欧、印度和中国最为显著。到了2000年,美国的淋溶量保持稳定,西欧相对1980年出现明显下降,而中国和印度继续保持上升的趋势。在全球248个国家和地区中有56个国家和地区硝酸盐淋溶峰值还没有进入包气带。其中发达国家占17.9%,发展中国家占82.1%。全球岩性区中,基性火山岩和酸性深成岩的淋溶总量仍然呈现上升趋势,峰值还没有进入包气带。未固结沉积物、硅质碎屑沉积岩、混合沉积岩、碳酸盐沉积岩和蒸发岩中的硝酸盐淋溶峰值已经进入包气带。全球37个主要含水层区中,30个含水层中淋溶峰值已经进入包气带。为了模拟已经进入包气带的硝酸盐峰值将在何时到达潜水位,在硝酸盐炸弹（NTB）模型中引入阻滞因子代表岩层渗透性、孔径大小、扩散、分散、吸附等影响因素。以公开发表的英国白垩纪碳酸盐岩含水层中未被硝酸盐峰值影响的区域为61%为参考,通过蒙特卡洛模拟确定全球范围最佳阻滞因子值。对于已经进入包气带的硝酸盐淋溶峰值,基于改进的NTB模型,模拟了全球包气带硝酸盐的运移速度、峰值到达潜水位的时间以及储量。引入阻滞因子后的运移速度比原NTB模型计算的速度更接近实测值,提高了包气带中硝酸盐淋溶运移速度和时间模拟的准确性。全球范围内运移速度较快的地区主要位于加拿大东部地区、南美洲北部、非洲中部、挪威以及英国北部地区。分别以国家、岩性、主要大型含水层以及含水层类型为单位,计算了不同区域包气带硝酸盐峰值到达潜水位的时间。硝酸盐峰值到达潜水位的时间不等,且差距较大,距2019年最长可达815年。包气带硝酸盐储量最大的地区是北美、中国和欧洲,这些地区有较厚的包气带和长期广泛的农业活动。在这些地区,硝酸盐在包气带的长时间运移可能会推迟农业措施的改变对地下水质量的影响。以典型纬度带和国家为例,分析了土壤硝酸盐淋溶及其在包气带中运移时间的相关关系及影响因素。在影响土壤硝酸盐淋溶的众多因素中,人为因素的影响程度大于自然因素。尤其以氮复合肥的施用量影响程度最大。通过氮肥的施用提高单位面积的粮食产量是氮肥输入的主要驱动因素,过多的氮肥施用以及较低的利用率是硝酸盐淋溶增加的主要原因。其次为人口、城市化率和耕地面积占比。城市化率高的国家有更少的劳动力投入到农业活动中,可以通过其他方式获得经济收入,农业活动的经济压力会相对较小。中国和印度通过农业活动获得经济收入的人口数明显高于其他国家,从而导致从农业活动中获得经济收入的压力增大。通过N肥的施用提高单位面积的粮食产量是N肥输入的主要驱动因素,从而增加了土壤硝酸盐淋溶量。美国、中国和印度的耕地面积明显高于其他国家。但是中国耕地面积比例低于美国、法国和印度,这与我国西部地区不适宜耕种有关,我国土壤硝酸盐淋溶的高值区域都集中在耕地面积较大,且人口密集的东部地区。美国、印度和中国随着淋溶量的增加,耕地面积变化不明显。而巴西和其余的发达国家随着耕地面积的增加,淋溶量也没有发生明显变化。再次证明了中国和印度地区较高的土壤硝酸盐淋溶是由于过高的N肥输入和较低的N利用率引起的。当硝酸盐峰值进入到包气带之后,其运移时间主要受地下水补给、包气带厚度和孔隙度的影响。地下水补给对运移时间影响程度最大,包气带厚度和孔隙度对运移时间的影响程度相对较小。本文研究表明,包气带是全球范围内重要的硝酸盐运移通道和储藏区,硝酸盐峰值在包气带中的运移时间决定了其将在什么时候开始影响地下水质。硝酸盐在历史农业发展较广的地区具有显著的储藏量。在这些地区中,有的地区硝酸盐峰值在20世纪并未进入包气带。即使在峰值已经进入的地区,由于包气带的延迟作用,其到达潜水位并开始影响地下水质至少需要几十年之久。所以决策者在规划减轻污染措施时,应考虑包气带中硝酸盐峰值的运移时间和硝酸盐储量。