【摘 要】
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锂硫电池因其理论比容量高(1675 m Ah g-1)、能量密度高(2600 Wh kg-1)而备受瞩目。由于电解液泄漏、易燃、多硫化物“穿梭效应”等问题,锂硫电池商业化应用受到极大制约。利用固态电解质取代液态电解液,研制出一种新型的固态锂硫电池可以解决这些问题。本文以聚氧化乙烯（PEO）为基体,制备了一系列聚合物固态电解质,并研究了其应用于固态锂硫电池中的性能。采用溶液浇铸法制备了PEO基聚合物
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锂硫电池因其理论比容量高(1675 m Ah g-1)、能量密度高(2600 Wh kg-1)而备受瞩目。由于电解液泄漏、易燃、多硫化物“穿梭效应”等问题,锂硫电池商业化应用受到极大制约。利用固态电解质取代液态电解液,研制出一种新型的固态锂硫电池可以解决这些问题。本文以聚氧化乙烯（PEO）为基体,制备了一系列聚合物固态电解质,并研究了其应用于固态锂硫电池中的性能。采用溶液浇铸法制备了PEO基聚合物电解质,探讨了不同分子量PEO及不同EO:Li+摩尔比对PEO/Li TFSI电解质性能的影响。研究发现,分子量更小的PEO/Li TFSI电解质具有更高的离子电导率,组装的Li|PEO/Li TFSI|Li对称电池及固态锂硫电池具有更小的阻抗。EO/Li+=13:1的电解质虽然具有较高的离子电导率,但EO/Li+=18:1的电解质与金属锂负极间的界面阻抗更低,界面稳定性更好。Li|PEO/Li TFSI（EO/Li+=18:1）|Li对称电池在60℃,电流密度为0.1 m A cm-2时可稳定循环超100 h,而Li|PEO/Li TFSI（EO/Li+=13:1）|Li对称电池循环40 h就发生了短路。为改善固态电解质膜的性能,采用溶液浇铸法制备了PEO-LLZTO复合电解质。研究表明,相比于PEO/Li TFSI电解质,LLZTO的加入有效地提高了电解质的离子电导率、锂离子迁移数以及对金属锂负极的界面稳定性。60℃时,加入10%LLZTO的PEO/LLZTO-10电解质具有最高的离子电导率,达到1.91×10-4 S cm-1。LLZTO在PEO基体中的均匀分散降低了PEO的结晶度,抑制了PEO链间的相互作用。同时,LLZTO的引入延长了电池的稳定循环性能。采用溶液浇铸法制备了PEO+PP复合电解质。采用在电解质中添加一层聚丙烯（PP）隔膜的方法,有效解决了电池的短路问题。研究发现,相较于PEO/Li TFSI+PP电解质,由PEO/LLZTO-10+PP复合电解质组装成的锂/锂对称电池极化更小,组装的固态锂硫电池在60℃、0.1 C的电流密度下,经过几圈的活化后,放电比容量可达到690.0 m Ah g-1,循环100圈后仍可达到501.6 m Ah g-1,并且库伦效率得到提高,几乎稳定在100%。
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