天然气作为一类优质的清洁化石能源,现已广泛应用于化学工业、发电、交通运输和燃料电池等众多领域。但如何实现天然气的深度脱硫,特别是较难脱除的有机硫,以符合环保及工业要求成为当前的研究热点。多级孔分子筛材料具有多重规整有序的孔道结构、较高的比表面积、适宜的孔容、灵活的骨架组成以及易于功能化修饰等特点,在吸附脱硫领域呈现广阔的应用前景。本文首先以水热晶化法分别制备了微孔ZSM-5和ZSM-11分子筛,并同商业HZSM-5（Si/Al=50）、Hβ、13X等分子筛通过动态固定床氮气-甲硫醚吸附进行对比测试。实验结果发现,吸附甲硫醚性能顺序为:Na ZSM-5≈HZSM-5>13X>Hβ>>ZSM-11>USY>SAPO-34。选定吸附效果较好的ZSM-5分子筛为研究对象,进一步采用水热晶化法分别以高分子聚合物A和硅烷化试剂P为软模板剂成功制备具有微-介孔结构的A-ZS和P-ZS分子筛。实验对比发现,多级孔P-ZS分子筛吸附甲硫醚效果更佳。进一步以多级孔P-ZS为载体,通过负载法（包括固相研磨、等体积超声浸渍、配合物辅助浸渍）、金属盐或金属氨配合物原位合成改性法等不同方式对P-ZS进行功能化改性,制备出一系列铜基改性多级孔P-ZS吸附剂。采用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线粉末衍射仪（XRD）和纳米粒度分析仪（DLS）对其结构进行表征,并进一步考察对甲硫醚的吸附性能。实验结果表明,经过金属氨配合物原位改性的[Cu,Al]P-ZS对甲硫醚的吸附性能优于其它改性方式;结构表征显示金属的引入,未改变多级孔P-ZS分子筛的骨架拓扑结构,仅粒径有所增加。为了进一步提高吸附剂对甲硫醚的深度脱硫效果,探究了金属Ag（I）、Cu（II）、Ni（II）、Ce（III）及其不同浓度下原位合成改性P-ZS的脱硫效果,其中[Ag,Al]P-ZS分子筛对甲硫醚呈现出优异的吸附性能,饱和吸附硫容可达到24.93 mg S·g-1吸附剂,出口硫含量控制在2μg·g-1以下时的穿透硫容也高达14.84 mg S·g-1吸附剂。采用甲烷-甲硫醚体系为模拟气时,饱和吸附硫容和穿透硫容分别为24.28 mg S·g-1吸附剂和14.67 mg S·g-1吸附剂,较好地实现了深度脱硫的目标。通过液相间歇式吸附实验考察了吸附温度、初始硫浓度、水含量和不同硫化物等因素对多级孔[Ag,Al]P-ZS脱硫性能的影响。结果表明,常温下吸附剂对模拟天然气中的有机硫化物都有一定的吸附效果,其中对硫醇、硫醚的吸附性较强,对二硫化物的吸附性相对较弱;此外,吸附剂呈现出一定程度的憎水性。吸附剂在流动氮气氛围下350℃热再生效果良好,经过第8次再生后,吸附剂饱和硫容与新鲜样品相比依然可以达到93.93%。同时论文在实验结果及表征分析的基础上,推测出[Ag,Al]P-ZS对甲硫醚的脱除机理。