重庆金佛山土壤中PAHa的海拔梯度分布及来源路径分析

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多环芳烃(PAHs)是一种长期储存在环境中,难降解、易挥发、易在生物体内富集的,具有致癌、致畸和致突变性的持久性有机污染物(POPs)。PAHs在大气中的半衰期较长,可随气团运动进行长距离传输,在全球范围内随着纬度的变化进行“全球蒸馏”,在小范围内随着温度的变化发生“蚱蜢跳效应”,在传输过程中PAHs各化合物组分发生分异作用。  高山岩溶区具有低温、高大气干湿沉降率、山谷风和太阳光照强的特点,与温度较低的高纬度地区一样能够接收远距离传输而来的污染物,成为有机污染物的重要聚集地,对生态环境造成严重影响。而岩溶区由于特殊的水文地质结构,土壤层对污染物的缓冲、过滤和净化作用基本丧失,地表水与地下水联系紧密。通过大气干湿沉降到岩溶区地表的污染物,可在高水力传导率的作用下快速渗漏,使岩溶水系统极易遭受污染。并且高山岩溶水系统作为低处的供水源,其上的雪、湖水和地下水污染对饮用水和农业用水存在直接影响。  本文以重庆金佛山岩溶区为研究对象,旨在通过研究金佛山土壤中PAHs的海拔梯度分布特征及影响因素,为人类生活环境,山区资源,陆地和水生生态系统的保护提供必要依据。通过对南川城区内的四个主要PAHs污染源周围土壤中PAHs组成结构进行分析,了解不同PAHs来源的成分谱,并把污染源与金佛山坡上土壤和山顶水房泉流域水体和土壤中的PAHs成分谱进行比较,分析金佛山PAHs污染的来源路径,为金佛山PAHs污染治理提供依据。结果分析表明:  1、金佛山各坡表层土壤中的PAHs含量均表现为春季>秋季。由于表层土壤的取样时间分别是初春和初秋,所以土壤中PAHs含量的实质是在经历了冬季和夏季后的一个表现。冬季取暖燃煤量和汽车开启暖气耗油量的增加,使PAHs的大气排放量增加,较低的气温不利于沉降到地表的PAHs向大气中挥发,致使春季表层土壤中贮存了较高含量的PAHs。夏季的高温易使PAHs从土壤中挥发,太阳强光照使PAHs部分降解,雨季降水的淋滤作用带走了土壤中的部分PAHs,所以秋季土壤中的PAHs含量较低。由于城区与金佛山地区的“温差效应”,夏季更有利于PAHs的传输沉降,但PAHs在传输过程中低环受夏季强光照影响发生了降解。同时,低环PAHs相对于高环具有更强的水溶性,易随大量雨水发生迁移,致使秋季北坡和南坡土壤中的PAHs总含量虽然较低,但高环含量却比春季高。西坡未表现出此现象,可能是在冬季和春季有本地PAHs燃烧源的存在。春季金佛山土壤中的PAHs含量表现为南坡>西坡≈北坡,南坡与其他两坡的PAHs含量差距较大与研究区的盛行风密切相关。秋季各坡PAHs含量相差不大的原因可能是气温较高、光照较强,PAHs的挥发和降解发挥了重要作用。  金佛山各坡土壤中TOC的含量是1.39%~24.22%,平均值为6.46%,北坡土壤中的PAHs含量与土壤TOC呈微弱的相关性,而南坡和西坡则表现出显著的相关性,高环PAHs比低环PAHs与土壤TOC具有更强的相关性。土壤中TOC是影响PAHs含量的一个重要因素,但山区土壤中PAHs含量可能还受到人类活动、土壤微生物、温度、海拔等诸多因素的影响。  2、三个坡秋季土壤中PAHs总含量均随海拔的升高表现出增加趋势,因为受到“温差效应”的影响,夏季利于PAHs的传输,高山“冷凝效应”明显。南坡春季土壤中的总PAHs含量也随海拔表现出递增,是受到了盛行风的影响。整体来说致癌性PAHs含量随海拔高度的变化趋势与PAHs总量较一致,表明高山地区有利于PAHs的累积,自然环境较易受到污染物的影响。不同环PAHs占总PAHs的比例并未随海拔的升高表现出规律性,主要原因可能是当地居民的燃烧活动和游客汽车尾气的排放提供了部分PAHs源。南坡土壤和西坡秋季土壤中不同环PAHs含量随着海拔的升高有增加的趋势,其中低环的增加趋势最显著,而高环的波动性较大。这与PAHs性质有关,低分子量的PAHs多以气态形式存在于大气中,易随大气发生长距离传输,在高海拔处累积,而高分子量的PAHs更趋向于吸附在大气颗粒物表面,由于自身重力作用易于在较低海拔处沉降。  金佛山土壤中PAHs主要来自于煤炭和生物质的燃烧,其次是石油燃烧源和部分石油源,其中大气沉降是主要贡献者,其次是当地居民的燃烧活动和汽车尾气排放。按照荷兰和加拿大的土壤和水体质量评价标准,金佛山已受到一定程度的PAHs污染,但毒性风险较小。  3、通过对比污染源与研究区PAHs组成结构谱图,分析金佛山PAHs的来源路径。金佛山南坡和北坡土壤中的PAHs主要来自城区内四个工厂排放的PAHs经大气传输到达,其中焦化厂排放的PAHs占较大比例;另外,整个南坡受到汽车尾气的PAHs污染输入,并且在高海拔段可能有煤炭燃烧源,而北坡则是在中海拔段有PAHs煤炭燃烧源输入。金佛山山顶水房泉流域的土壤和水体中的PAHs也主要来自城区污染源的大气传输沉降,其次还有小部分汽车尾气排放。
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