射线探测用钙钛矿晶体材料的制备及其性能研究

来源 :陕西师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xinmo2009
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有机-无机杂化钙钛矿材料由于具有载流子迁移率高、扩散长度长、光吸收系数大、制备工艺简单等优点而被广泛应用于太阳能电池、发光二极管、光电传感器等领域。自2009年被首次应用于太阳能电池以来,基于钙钛矿多晶薄膜的太阳电池器件的效率已从3.8%提升至24.2%。除此之外,由于铅卤钙钛矿由铅(Pb)、溴(Br)、碘(I)、铯(Cs)等重元素组成,具有良好的高能射线吸收效率,这些材料还可用于高能射线探测器。钙钛矿活性层的厚度和晶体质量将会影响器件对X射线的吸收以及载流子的收集。目前,尚未有方法可以获得致密性高、结晶质量好的钙钛矿晶片。为解决此问题,本论文开发一种原位热压的方法制备大面积钙钛矿薄片,通过调节温度、反应时间、反应物的比例,获得了高纯度多晶薄片,并将其用于X射线探测器,获得了高灵敏度的X射线探测器;同时还研究了反溶剂的加入量对CsPbBr3结晶质量、光电性质的影响,取得的主要成果如下:1.采用原位热压法制备致密的CH3NH3PbI3(MAPbI3、MA=CH3NH3+)钙钛矿晶片,研究了前驱物比例、生长时间对钙钛矿晶片结晶性、光电性能的影响。研究发现:①.当PbI2与MAI的摩尔比例为1:1,无法获得纯相钙钛矿晶片,产物中有残留PbI2。增加MAI的用量致两者的摩尔比为1:1.1时,可以获得纯相钙钛矿晶片。②.前驱物的比例可调控钙钛矿晶片的光电性质,随着PbI与MAI的比例由1:1变化到1:1.15,钙钛矿晶片的发光峰位从788 nm蓝移至779 nm,表明1:1.15样品中的缺陷态密度较小;另外,PbI2与MAI的比例将影响电子和空穴迁移率的大小,随着MAI的比例增加,电子与空穴的迁移率之差将会减小,当两者比例为1:1.15时达到最小值。③.采用PbI2与CH3NH3I摩尔比为1:1.15的晶片制备了 X射线探测器,425 nm光照下的μt乘积3.84 X 10-4 crm2 V.1;且对X射线的灵敏度随偏压变化,在20V偏压下可以达到最大值为4.10 X 105μC Gy-1air cm-2。2.采用逆温度结晶法(ITC)制备CsPbBr3单晶,通过加入不同量的反溶剂,调控前驱物原料的析出比例,研究反溶剂对单晶的结晶质量和光电性质的影响。研究发现:①.不同的反溶剂加入量,可获得纯相的CsPbBr3单晶,但其中元素Cs、Pb、Br的比例随着反溶剂加入量的增加接近于1:1:3;②.反溶剂的加入量对CsPbBr3单晶的载流子迁移率有影响,前驱溶液的量和加入的反溶剂比例为1和2的样品的载流子迁移率分别为7.24× 103 cm2/V.s和6.98× 103cm2/V.s,相比不加入反溶剂的样品的载流子迁移率,要高出很多,加入反溶剂的钙钛矿单晶的载流子迁移率均大于钙钛矿多晶薄膜的载流子迁移率。③.将CsPbBr3钙钛矿单晶组装了集成式单晶钙钛矿光探测器,发现生长的稳定的CsPbBr3钙钛矿单晶制备的光探测器在不同波长的光源照射下光电流均有良好的循环稳定性,且反溶剂比例为2的样品具有更高的光电流。
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