CH4/CO2干式重整过程中的等离子体-催化协同作用研究

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随着化石燃料的日益减少,能源问题在当今社会中越来越突出,甲烷以其储量备受人们的关注,但是甲烷属于温室气体,其温室效应是二氧化碳的25倍,不合理的使用将会加剧全球的环境问题。采用非平衡等离子体手段将甲烷、二氧化碳转化成目标产物是目前等离子体应用的研究热点,但是等离子体对目标产物的选择性较低,故本文采用非平衡等离子体与催化剂耦合的方式对其进行转化。本文主要针对甲烷、二氧化碳的干式重整开展研究,旨在实现温室气体转化,获取合成气、低碳烃(C1~C3)及含氧化物等一系列高附加值的工业原料。本文主要考虑反应物及自由基在放电阶段的电子碰撞反应,通过添加物质粒子的催化反应,完善甲烷、二氧化碳在非平衡等离子体与催化剂条件下的化学反应动力学模型。对整个化学反应动力学过程进行研究,重点研究吸附态粒子在反应历程中的影响及作用。基于实验室已有气相色谱仪测量数据,构建了非平衡等离子体与催化剂协同转化甲烷、二氧化碳的动力学模型,将数值模拟结果与实验数据进行对比,验证主要物质的转化率及选择性,证明动力学模型建立的合理性。通过对等离子体与催化剂协同转化甲烷、二氧化碳过程中的主要物质以及一些基团的产生及消耗速率分析,获取物质及基团生成与消耗的相关信息,建立甲烷、二氧化碳重整过程中主要物质的反应路径。本文搭建非平衡等离子体甲烷、二氧化碳重整光谱实验平台,对单纯的非平衡等离子体辅助甲烷、二氧化碳转化过程,等离子体与催化剂协同甲烷、二氧化碳转化过程的光谱进行了测量,获取甲烷、二氧化碳在两种不同的方式下转换过程中的基团信息;本文采用XRD、FT-IR、SEM-EDS、XPS等手段对甲烷、二氧化碳干重整过程中的催化剂进行表征,获得等离子体-催化耦合特性。
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