CS-g-PAM/GO复合水凝胶的制备及其性能研究

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传统吸附剂如活性炭,木屑,淀粉等具有吸附速率低、热不稳定性、环境不敏感性、不能重复使用性等缺点,因此许多学者开始尝试将具有较好吸水保水性及特殊三维网络结构的水凝胶用于对废水的处理。但水凝胶强度较低,用作吸附剂分散在水中不利于回收利用,且通常研究的水凝胶往往只对一种染料分子有较好的吸附性,而对其他种类的染料吸附性较低,因此本课题以氧化石墨烯(GO)和N,N’-亚甲基双丙烯酰胺(BIS)为共交联剂,以天然生物高分子壳聚糖(CS)和常用絮凝剂丙烯酰胺(AM)为单体,通过原位溶液聚合法制备了CS-g-PAM/GO半互穿型(semi-IPN)有机/无机纳米复合凝胶。研究发现GO与BIS共同作用形成超级网络结构,显著提高凝胶力学性能;凝胶表面大量的氨基(-NH2)和羧基(-COOH)可以通过螯合作用、离子交换和静电引力等方式吸附金属离子以及阳离子型、阴离子型两种类型染料。主要研究结果如下:(1)FT-IR, SEM, XRD, DSC, TG结果表明该复合凝胶具有半互穿型的三维网络结构,GO通过氢键、范德华力和静电相互作用与CS和PAM分子链结合在一起,提高了网络结构的致密性和热稳定性。少量的GO (0.3wt%)不仅可以引入-COOH、-OH等亲水性基团,还可以提高网络结构的完整度,从而提高复合凝胶的溶胀性。凝胶初始溶胀过程是由溶剂化过程导致的,属于aon-Fickian扩散行为,而扩展溶胀过程符合二级动力学方程。此外改变凝胶内各组分含量、温度、pH值以及离子强度等条件可以控制复合凝胶的溶胀性。(2)流变学测试结果进一步证实了凝胶内网络结构的存在及GO的纳米增强作用,这种结构的存在也为重金属离子和染料分子在凝胶内的存储和扩散提供了可能。对重金属离子Pb2+和Cu2+的吸附研究表明该复合凝胶在AM/CS=6:1,GO含量为0.9wt%,pH值分别为5和6时,室温下对Pb2+和Cu2+的吸附量最大,分别为144.7mg/g和57.3mg/g,且具有吸附竞争性。此外,GO在凝胶内充当合适的物理交联点,显著提高了凝胶的力学性能,使得凝胶具有有一定的强度,利于回收利用。(3)该凝胶对酸性染料刚果红(CR)和碱性染料结晶紫(CV)都有较好的吸附效果,室温下GO含量分别为0.6wt%和1.2wt%,pH值分别为3和11时这两种染料的吸附量分别达到205mg/g和306mg/g,分别提高了54%和216%。吸附动力学和吸附等温线分别符合准二阶动力学方程和Freundlich模型,表明吸附剂表面是非均质的,吸附初始阶段是大孔隙扩散,后期则是粒子内扩散,吸附过程是放热的,吸附可自发进行,且凝胶具有较好的循环使用性。
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