生物炭电芬顿体系处理磺胺甲基嘧啶及流场模拟研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shijun21
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我国抗生素的生产及使用列世界之首,全国范围内的水系中均可检测到抗生素残留,抗生素进入环境后会引起对人类及动植物生命健康的危害,并诱发抗药菌和抗药基因的出现,减少抗生素环境的总量输入已成为环境领域研究的重点。磺胺甲基嘧啶(SMR)是一种大量使用于水产及畜牧养殖的抗生素,造成大量可生化性较差、难降解的含抗废水的产生。高级氧化技术对难降解污染物的快速、高效率的降解,成为国内外环境领域学者研究的重点;其中的电芬顿技术由于其克服了芬顿技术H2O2运输危险、铁泥量大、降解过程不可控的特点,被广泛关注。电芬顿技术的研究重点在于阴极极板材料的制备及研发,生物炭材料由于具有发达的孔道结构、较高的比表面积、丰富的官能团且价廉易得的特性,成为了阴极极板的可行选择。本研究利用松塔生物质材料,预处理后通过慢速热解的手段升温至不同的温度梯度进行一步热解烧结获得松塔生物炭材料,通过辊压法负载于泡沫铁基底上,制备了松塔生物炭修饰泡沫铁电极(PBS)。扫描电镜(SEM)结果显示制备的松塔生物炭表面具有复杂的层状孔道结构;比表面积(BET)、孔径分布(BJH)结果显示700℃下烧结制备的松塔生物炭具有532.70 m2/g的比表面积,并具有大量的微孔及介孔结构;红外扫描光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)结果显示随着烧结温度的升高,生物炭材料的芳香性官能团的种类和数量在增高,生物炭中含有吡啶氮、吡咯氮及含氧官能团有利于提高制备极板的产H2O2及极板亲水性;旋转圆盘电极(RDE)结果显示600℃-800℃下制备的松塔生物炭极板上氧还原反应(ORR)反应类型为两电子ORR反应,转移电子数分布于2左右,具有良好的两电子ORR选择性。将所制备的PBS电极应用于电芬顿体系探究其降解SMR性能,使用超高速液相色谱(UPLC)检测手段进行了实验分析,得到了最佳的运行条件,在松塔生物炭烧结温度为700℃、电流密度选择为25 m A/cm2、p H值选择为3时,在180 min内的SMR去除率可以达到71.82%,证明所制备的PBS电极具有良好的电芬顿性能,降解效果良好。使用Fluent软件对电芬顿反应器进行了建模,根据反应器流体的运动特点选择了合适的湍流、多相流及组分输运模型,研究反应器曝气量及极板形貌对于反应器流体行为的影响。模拟结果显示在800 m L/min的高曝气量下可以维持在阴极极板附近的高气相组分分数、高氧质量分数以及阴极极板附近的高流体流速,使氧传质效率具有较好的效果;多孔表面极板可以有效的提高氧沿水平方向的传质以及向极板内部的传质,并可以有效提高反应器流场在阴极极板处的湍流程度,提升氧传质效果。本研究成功构建的松塔生物炭阴极电芬顿体系对降解SMR具有良好效果,利用Fluent模型对电芬顿反应器流体行为及氧传质效果做出合理预测,具有良好的理论价值及应用价值。
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