倒置量子点电致发光器件失效机制研究

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胶体量子点(QD)是一种尺寸在几纳米至几十纳米的半导体材料,因其具备色纯度高,发光波长可调和光稳定性好等卓越的光学特性,引起了人们的广泛关注,在太阳能电池、光探测器和发光器件等方面都有着广泛的应用。其中基于QD作为发光层的电致发光器件(QLED),更是打开显示行业的新大门,被认为是最有潜力的下一代显示技术。自1994年V.L.Colvin等人将QD运用到QLED器件中,迄今为止,QLED呈现出一个飞速发展的趋势:绿光QLED的外量子效率(EQE)可达到22.9%,红光QLED的EQE也已经超过20%,而且红光QLED在100 cd/m2亮度时的寿命已经超过了2200000 h,达到了商业化应用的需求。目前,基于胶体QD的部分电子产品也已经出现在消费市场上,得到了大众的高度认可。随着技术的不断发展,倒置结构QLED由于制备工艺简单、结构稳定、与n型场效应晶体管驱动电路具有良好兼容性等特点,极大地满足了人们对显示和固态照明越来越高的要求,进一步推动了QD在LED领域的商业化进程。然而,目前大部分对于QLED物理机制方面的研究都建立在正置结构发光器件的基础上,很少有报道去研究倒置QLED的发光过程。除此之外,人们对器件失效机理的研究还不够深入,无法使倒置结构QLED更好的商业化,这成为了QLED技术发展过程中急需要解决的问题。因此,在本工作中,基于系统的器件设计和光电性能测试,研究了倒置QLED器件的失效机制。本文详细介绍了基于红光CdSe QD的倒置电致发光器件的失效机制,其基本器件结构为ITO/ZnO/QD/4,4’,4’’-Tris(carbazol-9-yl)triphenylamine(TCTA)/MoO3/Al,通过阻抗谱、电学特性和瞬态、稳态光致发光光谱(PL)等测试手段深入研究了倒置QLED的失效机理;利用扫描电子显微镜对器件横截面进行表征,进一步验证了其失效机理;在此器件结构基础上,通过加入中间修饰层聚乙烯亚胺(PEIE)和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)进一步改善了器件的稳定性。本文主要内容具体如下:1.详细阐述了目前QLED的研究进展以及现存的问题。对于倒置QLED,控制器件发光亮度在实际显示应用要求的亮度范围,从而使器件的失效过程更加符合实际的应用情况。通过测试不同老化时刻器件的稳态和瞬态PL光谱,发现在老化过程中QD自身的荧光寿命没有受到任何影响,只是荧光强度逐渐下降。这说明在注入电荷过程中,器件中QD发光中心数量在减少,部分QD完全处于暗态或发生了静态淬灭;2.深入研究了器件失效的根本原因。通过电学特性的测试,发现器件内部载流子浓度不平衡,其中电子为多子;通过器件阻抗谱分析,发现老化过程中,器件内部电阻增大,推断这是由空穴传输层受到破坏所引起的。空穴传输层的老化原因是由过量电子注入引起的焦耳热效应所导致的;通过器件横截面的扫描电子显微镜图的测试进一步验证了我们的上述结论;3.提出改善器件稳定性方法:在传统倒置发光器件基础上,通过在发光层两侧插入修饰层PEIE和PMMA以抑制电荷传输层和发光层之间的相互作用。同时,位于电子传输层和发光层之间加入PEIE层可阻挡过量电子的注入,位于空穴传输层和发光层之间加入PMMA层抑制了电子对空穴传输层的破坏。
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