以原子级时空分辨监测物质的动力学行为并从最根本层面理解自然界中的微观基本过程一直是飞秒物理、飞秒化学、飞秒生物学以及材料科学等研究的目标。超快分辨电子衍射巧妙地结合了泵浦-探测技术和电子衍射技术,可实现直接“观察”和“冻结”类似的超快过程。该技术的核心在于产生超短的电子脉冲。然而,目前常用的超快电子探针的时间分辨率仍受到电子源的初始能量弥散以及电子间固有库仑排斥的限制,还很难分辨许多微观基本过程。本论文首先在课题组已有的实验基础上优化并建立了一套具有低温制冷能力的亚皮秒超快电子衍射系统,进一步理论设计了可实现百飞秒时间分辨率的超紧凑型飞秒电子衍射仪,最后分别从实空间和倒易空间开展了石墨-金刚石超快结构相变研究。论文主要内容如下:1)优化并搭建了一套具有30 K-300 K温度精确可控的亚500 fs飞秒电子衍射系统,并用之进行了20 nm铝膜的电子衍射实验和动态时空重叠实验。主要工作包括三次谐波产生在内的泵浦-探测光路搭建、降温型磁透镜的设计、减震型制冷机和法拉第杯的引入、超薄自支撑样品的制备等;在此基础上进行了超薄金属材料的超快电子衍射静态实验,得到了高信噪比的电子衍射图样;进一步完成了超快电子探针与飞秒泵浦激光脉冲的时空重叠,使得该系统具有低温环境下的超快过程研究能力。2)设计了一款阴阳极间距可在0 mm-15 mm内精确调节的超紧凑型飞秒电子衍射仪,可实现10 ke V-125 ke V范围的能量调节且同时保持在100 fs级时间分辨。由于空间电荷效应和初始能量的限制,产生百飞秒及以下的极短电子脉冲是超快电子衍射技术的一大瓶颈。此外,电子能量决定了电子的穿透深度以及散射几率等,故除了时间分辨的提升,还需要可宽范围调节的电子能量以满足从最薄的单层材料至较厚的生物分子的各种样品的需求。本论文提出了一种新型超紧凑电子枪,结合均匀场阴极与可移动阳极,可在10 k V和125 k V之间调节适用的加速电压,满足不同样品的需要;且不同加速电压下场强均可达10 MV/m量级,抑制了时间展宽,可产生100 fs量级的电子脉冲;此外,阳极孔的正后方设计了五个样品孔以尽量减小阴极与样品之间的距离,同时,在样品孔中使用致密的TEM载网也有利于减轻阳极孔的散焦效应。3)以亚埃空间分辨研究了原子尺度上石墨-金刚石的转变机制。虽然科学家们在约70年前便可以直接从石墨合成金刚石,但石墨-金刚石微观相变机理至今仍未完全理解。本论文利用阿贡球差色差校正透射电子显微镜(0.8?@80 k V),在高温高压石墨样品里面首次观察到了理论预测的亚稳态中间相(正交石墨),其恰好位于石墨和金刚石之间;进一步发现该亚稳相分别经船形和椅形折叠转换成六角和立方金刚石。该工作为揭示石墨-金刚石转变机制提供了重要实验证据。4)以百飞秒时间分辨研究了光诱导的旋转双层石墨烯的超快结构相变过程。旋转双层石墨烯因具有超导电性和绝缘性等有趣现象最近引起了研究人员的极大关注,其中类似高温超导特性的发现更是被Physics World评为2018年最佳突破奖。虽然目前还不能明确这些新奇特性的起源,但科学家们普遍认为在两个旋转的单层之间形成的莫尔图案起着关键作用,其能够改变材料的能带结构并产生新的电子和量子现象。本论文利用百飞秒级的Me V UED系统对旋转双层石墨烯进行了研究,首次发现了莫尔图案的另一个有趣特性,即在飞秒光激发后,具有AA和AB’堆垛的旋转双层石墨烯可在约100 fs形成瞬态二维金刚石结构,而这种光诱导结构相变在纯AB堆垛的单晶石墨烯片中并未发现。这一基于旋转双层石墨烯的新发现为多年未解的直接石墨-金刚石转变机制提供了动态实验证据,此外,这项工作还提供了一种在室温和常压下合成二维金刚石的可能途径。