【摘 要】
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自从“未来材料”石墨烯被发现和广泛研究之后,二维过渡金属硫族化合物(TMDs)材料凭借其自身原子级超薄厚度、高精度集成兼容和优异的光电性质在光电子器件应用方面具有独特优势。过渡金属硫族化合物是一类材料家族,其中典型代表是二硫化钼(MoS2)。二硫化钼凭借其具有独特的电子能带结构、优异的光电性能和独特的物理化学性质而受到人们的广泛关注。单层二硫化钼由于自身2H相原子堆垛结构,单层厚度不到1纳米,可见
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自从“未来材料”石墨烯被发现和广泛研究之后,二维过渡金属硫族化合物(TMDs)材料凭借其自身原子级超薄厚度、高精度集成兼容和优异的光电性质在光电子器件应用方面具有独特优势。过渡金属硫族化合物是一类材料家族,其中典型代表是二硫化钼(MoS2)。二硫化钼凭借其具有独特的电子能带结构、优异的光电性能和独特的物理化学性质而受到人们的广泛关注。单层二硫化钼由于自身2H相原子堆垛结构,单层厚度不到1纳米,可见光波段相应的光吸收率不超过8%,大量的光子未被材料吸收而透过材料,导致材料中光与物质相互作十分有限,大大限制了二硫化钼在光电子器件中的实际应用。针对以上问题本文从增强单层二硫化钼的光吸收、提高本征二硫化钼基光电探测器的光响应性能的角度出发,利用量子点(QDs)的强光吸收以及光吸收范围可随量子点本身尺寸调节的性质,设计和制备了CdSe@ZnS QD/MoS2混合维度异质结,在有限的尺寸空间里显著增强复合材料光与物质相互作用。通过一系列光谱分析研究,探究了量子点附着浓度、激光功率对异质结界面载流子产生和转移的影响,进一步解释了混合维度光电器件性能增强的物理机制。本论文主要包括以下几个研究内容:1、混合维度异质结制备与表征。通过旋涂法将CdSe@ZnS量子点溶液旋涂于化学气相沉积制备的单层MoS2表面,实验中控制合适的转速可以制备不同量子点浓度的混合维度异质结(0D/2D);通过扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),原子力显微镜(AFM),X射线光电子能谱仪(XPS)等多种表征手段,分别对单层MoS2、QDs和0D/2D异质结进行了表面形貌和微观结构表征,证明异质结材料具有丰富的0D/2D界面。2、异质结界面电荷转移过程研究。通过系统研究量子点浓度对异质结光致荧光(PL)效率的影响,研究发现MoS2激子、三激子和QDs激子在光致发光(PL)光谱所占的贡献随量子点浓度而呈现规律变化,通过建立激子速率方程和三能级模型,估算有效电荷掺杂量为3.9x1013cm-2。为了进一步研究异质结界面处光诱导电荷转移和多激子辐射竞争的动态过程,稳态和瞬态光谱技术对单层MoS2、QDs和0D/2D异质结进行了系统表征。在低功率激发时,MoS2中A激子和三激子辐射占主要贡献;随着激发光功率增加,A激子、三激子和QDs激子荧光强度不断增加;但由于光敏性能差异,可以发现在强功率时QDs激子占主导地位。3、光电器件性能表征及器件物理研究。通过微纳加工技术制备了混合维度光电器件,在520 nm激光照射下(Vgs=60 V,Vds=1 V),混合维度异质结光电晶体管的光响应度(R)为~1.8×10~4 A W-1,比探测率(D*)为~3×1011 Jones,相比于本征二硫化钼光电晶体管光响应率和比探测率分别提高了21.6和9.6倍。该混合器件的光电性能可以通过调控背栅压来调控光电流、光响应率和比探测率的大小,相关物理模型可以直观理解电荷转移对光电性能的提升作用。
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