【摘 要】
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近年来,稀土金属有机配合物因其区别与后过渡金属独特的催化性质受到了研究工作者的广泛关注。基于均配三硅胺基稀土配合物的催化反应引起了人们浓厚的研究兴趣。均配三硅胺基稀土配合物具有双功能催化特性:中心金属离子具有Lewis酸性,能活化不饱和官能团;硅胺基配体具有Br?nst碱性,能使有机基质脱质子。本论文立足于以均配三硅胺基稀土配合物为催化剂,探索了一些新型的稀土催化串联反应构建氮杂环化合物,并对均配
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近年来,稀土金属有机配合物因其区别与后过渡金属独特的催化性质受到了研究工作者的广泛关注。基于均配三硅胺基稀土配合物的催化反应引起了人们浓厚的研究兴趣。均配三硅胺基稀土配合物具有双功能催化特性:中心金属离子具有Lewis酸性,能活化不饱和官能团;硅胺基配体具有Br?nst碱性,能使有机基质脱质子。本论文立足于以均配三硅胺基稀土配合物为催化剂,探索了一些新型的稀土催化串联反应构建氮杂环化合物,并对均配三硅胺基稀土配合物催化的氢转移还原反应进行了初步探索。取得的主要成果如下:1、发现均配三硅胺基稀土配合物能在温和条件下高效地催化炔基腈与仲胺发生环加成反应,生成氨基异吲哚。该方法条件温和、100%原子经济性、具有良好的官能团耐受性且相较于已发表的氨基异吲哚衍生物的合成方法,本文所涉及的合成策略能兼容芳基取代仲胺,而芳香型仲胺在已报道的文献中无法顺利实现该转化反应。2、成功实现了均配三硅胺基稀土配合物催化吡啶邻位C-H键对烯烃的加成/环化反应,为氮杂吲哚类化合物的合成提供了重要补充,该反应具有反应条件温和、操作简便、原子经济性高、底物适用范围广等优点,且成功应用于萘啶衍生物。3、研究了稀土硅胺基化合物对酰胺的硼氢化还原反应,首次实现了稀土催化酰胺的硼氢化还原。该反应具有产率高、普适性好、无需添加剂、操作简便等优点,为酰胺的还原提供了重要补充。
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