高效二氧化铅电极的制备及用于煤制气废水预处理的研究

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煤制气废水(CGW)中存在大量难降解的有毒物质包括酚类、长链烷烃类等,经过传统的物化预处理之后,仍然含有大量的难降解的有毒污染物。电催化氧化技术由于其出色的氧化特性,能高效地去除难生化处理的有机污染物,具备一定的发展趋势。为了研究电催化氧化对煤制气废水预处理的效果,本文中成功制备了掺杂二氧化铅(PbO2)电极,并采用PbO2阳极催化氧化预处理煤制气废水,去除和转化废水中的难降解有机物。本文通过掺杂聚乙二醇(PEG)和铋(Bi)改善PbO2电极的催化氧化性能,利用扫描电镜(SEM)、能谱分析(EDS)和X射线衍射(XRD)对PbO2电极进行了表征,并用极化曲线(LSV)、循环伏安曲线(CV)和交流阻抗(EIS)测试了PbO2电极的电化学性能,采用荧光光谱法检测了电极产生羟基自由基(·OH)的能力。通过TOC、总酚、紫外-可见光谱和三维荧光光谱的变化考察了对煤制气废水的降解效能并用脱氢酶活性和发光细菌急性毒性分别表示CGW的生物降解性和废水的毒性。采用气质联用(GC-MS)和超高效液相色谱(UPLC)分析了有机物种类和污染物浓度变化。研究结果表明PEG和Bi的掺杂改善了PbO2的表面形貌,提升了电极的可逆性和稳定性且降低了电极阻抗,显著提升了·OH的生成速度和阳极催化氧化能力,降解苯酚时符合拟一级动力学模型,反应的速率常数为0.00819s-1。选用3,5-二甲基苯酚、间苯二酚和喹啉为特征污染物探索了电催化处理煤制气废水中有机污染物的影响因素和效能,电流密度和温度的升高均会加快酚类污染物的去除,但过高电流密度和温度会抑制污染物的降解速率,40mA/cm2、常温和0.25mol/L的Na2SO4为最适反应条件。在电催化体系中被降解最快的是3,5-二甲基苯酚,其次是间苯二酚和喹啉,通过GC-MS检测了降解过程中的中间产物,提出了特征污染物在电催化氧化体系中可能的降解途径。在处理实际煤制气废水时,电催化氧化体系对酚类污染物有较好的处理效果,综合电流效率和降解效能40 mA/cm2为最适电流密度,45℃左右的废水在电催化氧化体系中的降解效果最好。随降解时间延长废水可生化性先下降后上升,脱氢酶活性由进水29.87nmol/h升高至38.61nmol/h。急性毒性整体呈现上升趋势,2h后开始下降,反应过程中有少量铅溶出,但浓度始终低于1mg/L,不会对后续生物处理造成影响。
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