微纳米氧化镁晶体的发光特性及应用

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氧化镁(MgO)是一种Ⅱ-V族化合物,其室温下禁带宽度约为7.6 eV,在地壳分布广泛,具有激子束缚能高(80 meV)、无毒、成本低、耐高低温、抗腐蚀性、良好的导热性和光学性能等优点。随着纳米技术的发展,微纳米MgO晶体在光学、催化、磁性、力学、化工等方面具有重要应用价值。如近几年研发人员发现亚微米MgO晶体对等离子体显示器(PDP)的性能有显著改善作用,并已迅速广泛使用在PDP生产中,但是对亚微米MgO晶体对PDP性能提高的物理机制仍然没有得到完善解释。微纳米MgO晶体相比于传统的体MgO晶体,表面存在更多的顶点、边角、弯折、台阶,以及交界面,使其具有一些特殊的性质。因此,对于微纳米MgO晶体的紫外和可见发光特性、以及其中激子的作用和原理问题的研究,在纳米科学和光电子器件急速发展的时期显得尤为重要。  本论文通过大量实验结果及分析,研究微纳米尺度的MgO晶体在5.3 eV附近的紫外发光特性与外逸电子发射特性的内在联系。通过扫描电子显微镜(SEM)配合阴极发光(CL)光谱和阴极发光图像手段,从CL特性上对微纳米MgO晶体进行表征。并通过国家同步辐射实验室和北京同步辐射装置,从低温16-20 K到室温的变温测试,利用真空紫外光研究对微纳米MgO晶体以及MgO薄膜的光致发光(PL)特性。通过微纳米未掺杂MgO、MgO∶F、MgO∶Si、MgO∶Sc和MgCaO晶体的紫外发光特性研究,对其中自由激子的产生、传输,以及表面自陷激子复合发光的机理进行了深入研究和解释。  通过对实验数据的分析得出,微纳米MgO晶体在室温下5.3 eV附近的紫外发光,主要源自于V中心镁空位缺陷发光;而低温下表现出的5.7 eV附近的紫外发光源于表面自陷激子发光,同时两者都跟三重态激子的能量转移密切相关。微纳米MgO晶体中6C体激子,并没有对F中心宽波段发光起到作用。阐述了激子传输有两条不同路径,分别为6C体激子在7.7 eV被激发,然后V中心或者传输到表面,发出5.3 eV以及5.76-5.85 eV的紫外光;室温和低温下,表面激子都可以被5.7 eV直接激发,然后可能沿着边传输到角,发出400-500 nm的宽波段可见光。  在发光机理研究基础上,本论文对亚微米尺度的MgO晶体对提高PDP性能的物理机制问题,进行了理论解释和应用研究。亚微米MgO晶体中,由于表面自陷激子源于三重激发态,相对寿命较长,通过无辐射跃迁的俄歇过程发射电子的可能性较大。因此认为产生表面自陷激子的三重态激子对MgO晶体外逸电子发射有重要作用。微纳米MgO发射的外逸电子因为有较长的衰减时间,在PDP中作为引发电子,使统计响应时间缩短,对提高PDP性能具有重要意义。在通过在SMPDP的MgO薄膜表面上制备亚微米MgO晶体,实验上验证了亚微米MgO晶体对PDP性能的改善作用。  本论文进而对纳米MgO晶体作为壳层应用于ZnO-MgO核壳量子点进行了理论和实验的研究,包括ZnO-MgO核壳量子点薄膜及其发光器件的应用。包覆的纳米MgO壳层形成了ZnO和MgO能级间的量子阱结构,提高电子和空穴在ZnO核复合发光几率。通过控制原材料浓度、溶液温度、时间等条件,优化生长ZnO-MgO核壳结构的量子点材料。借助采用UV-VIS分光光度计、荧光光谱仪、TEM透射电镜、AFM原子力显微镜、以及X射线衍射(XRD)特性等表征手段,分析其纳米颗粒尺寸、核和壳的厚度、由量子效应引起的禁带宽度变化、晶体缺陷能级和表面能级。溶液法ZnO-MgO核壳量子点发光器件的应用研究表明,基于MgO和ZnO氧化物宽禁带半导体量子点在固体紫外发光器件应用方面有重要前景。  终上所述,本论文对微纳米MgO晶体的表面自陷激子产生、传输、发光的做了系统的研究,创新性的从物理机制上揭示了其激子传输机制,以及与外逸电子发射特性的联系。对微纳米MgO晶体与以及掺杂材料作为短波紫外发光材料的应用做了前期的基础研究。理论和实践上研究了纳米MgO在新型ZnO-MgO核壳量子点材料的作用,以及其UV-QLED中的应用。
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