为了实现对铀尾矿安全有效的处理与处置,本文以蒙脱石为原料,探讨原位合成方钠石对铀尾矿固化的研究。首先研究铀尾矿的矿物属性,主要分析铀尾矿的矿物组成、颗粒学特性和酸浸出性等基本属性;其次研究了蒙脱石一步水热法合成4A沸石和方钠石,讨论了Na OH浓度、液固体积比、反应温度和反应时间对产物物相和形貌的影响;以此基础上,研究利用蒙脱石合成Cs方钠石固化核素Cs,探讨Cs浓度、Na OH浓度和反应时间对合成产物的晶胞参数和固化率的影响,并采用浸出实验分析Cs方钠石中Cs的浸出性;最后研究蒙脱石合成方钠石对铀尾矿的固化,分析固化体的浸出性能。结果表明,铀尾矿样品的主要物相为石英、石膏和钠长石等,铀的含量极低,只有30.4 mg/kg,铀尾矿在酸性介质中铀的浸出率较高。蒙脱石制备方钠石的最佳条件:Na OH浓度为4 mol/L,液固体积比为17.5,反应时间为12h,反应温度为90℃;在最佳条件下合成的方钠石纯度高,晶型较完整,粒度较均匀。在较低温度和碱度下,蒙脱石不能得到有效活化,不利于方钠石的合成,提高碱度和温度有助于方钠石的结晶。以吸附核素Cs的蒙脱石为原料,成功制备了Cs方钠石,其最佳条件:Cs浓度为2g/L,Na OH的浓度为5mol/L,反应时间为10h。在最佳条件下制备的Cs方钠石Cs浸出率小于0.36%,方钠石能对核素Cs的晶格固化效果好。以蒙脱石和铀尾矿为原料,成功制备了方钠石/铀尾矿复合体,其最佳制备条件为Na OH浓度为4 mol/L,反应温度为105℃,反应时间为20 h。方钠石/铀尾矿复合体抗浸出性能好,其第42天的浸出率小于5.0×10-8 cm/d,累计浸出分数小于3.08×10-6 cm,浸出的各项指标都比水泥固化体低2~3个数量级,达到国家对铀尾矿的处置标准。本研究为铀尾矿的晶格固化提供一种新的方法参考,为进一步研究方钠石对铀尾矿的固化处理具有重要借鉴意义。