随着5G应用的普及以及纯电动新能源汽车对安全性动力电池的需求逐步增加,人们对锂离子电池在安全性、能量密度和环保等方面提出了更高的要求。然而,传统有机电解质因其易燃烧、易泄露等问题,存在巨大的安全隐患,限制了锂离子电池的发展。因此,开发一种可替代的先进锂离子电池电解质至关重要,由阴阳离子组成的室温离子液体,具有极低的挥发性,高离子电导率、高阻燃性以及优异的电化学稳定性而备受人们关注。离子液体优异的理化性能在设计绿色安全、高能量(功率)密度、长寿命锂离子电池方面具有广阔的应用前景。本文探究了离子液体化学结构对其电化学稳定性的影响,制备了能够耐受5V以上高电压的离子液体电解质并应用于锂离子电池,选择最优化的离子液体结构制备无机固态电解质掺杂的离子凝胶电解质,探究了它们的物理化学性能及其电化学性能。其中具体研究内容有:(1)合成了 一系列具有不同N-取代基(氰基、苄基、丁基、己基和辛基)的吡咯烷鎓和哌啶鎓离子液体,系统的研究了它们在高电压下的电化学稳定性与降解机理。采用理论模拟计算和实验探究相结合的方式研究了吡咯烷鎓和哌啶鎓N位取代基对其耐高电压性能的影响。随着取代基供电子能力的增强,离子液体耐高电压性能也随之得到改善。其中,1-己基-1-甲基吡咯烷鎓双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺盐([C6Py][TFSI])离子液体表现出优异的耐高电压分解性能(>5.12 V),在高电压锂离子电池电解质应用中表现出巨大的应用潜力。(2)制备无机固态电解质Li1.4Al0.4Ti1.6(PO4)3(LATP)、交联聚吡咯烷鎓有机骨架和离子液体/LiTFSI混合物组成的有机-无机离子凝胶电解质,研究其结构及物理化学性能。结果表明,离子凝胶电解质具有优异的耐高温稳定性、高阻燃性和电化学稳定性(分解电压超过5V)以及与锂金属良好的兼容性。其中,无机固态电解质的加入,明显的改善了离子凝胶的机械强度,为抑制锂枝晶的形成提供了物理屏障。当离子凝胶电解质中无机固态电解质含量为5 wt%时,离子电导率显著提升,从原来1.57× 10-3 S cm-1提高到3.03×10-3 S cm-1(80℃),在未来高电压锂金属电池应用中展示出的巨大的应用潜能。