论文部分内容阅读
本论文旨在发展微型化毛细管电泳体系(芯片毛细管电泳(Chip-CE)/流动注射—毛细管电泳(FI-CE))与挥发性物种发生—原子荧光光谱(VSG-AFS)在线联用技术，并将其应用于无机汞和甲基汞的形态分析。全文由以下三章构成：
第一章为文献综述。首先介绍了AFS、VSG-AFS和形态分析中的AFS联用技术，重点为联用技术中的接口设计；然后讨论了微型化的毛细管电泳体系，从技术现状、自身特点、检测方式、具体应用和发展方向等方面介绍了Chip-CE和FI-CE。
第二章提出了Chip-CE-AFS在线联用新技术，并将其用于汞的形态分析。根据电泳芯片的集成化特点，直接在芯片上蚀刻了一条补充液通道，又通过对液体传输系统、气液分离器和原子化器的优化，成功消除了挥发性物种发生对电泳分离的不利影响。芯片分离通道长9cm，在3000V电压下，无机汞和甲基汞可在64s内成功分离，其迁移时间、峰面积和峰高的精密度(RSD％，n=5)分别为0.7～0.9％，2.1～2.9％和1.5～1.8％。Hg(Ⅱ)和MeHg(Ⅰ)的检测限分别为53和161μgL-1。天然水样加标1mgL-1Hg(Ⅱ)和2mgL-1MeHg(Ⅰ)的回收率为92～108％。和常规CE联用技术相比，本工作的优势一是分离所需时间短，这得益于芯片的微型化；二是接口处的死体积小，这得益于芯片的集成化；劣势是进样量太小(～nL)，使得检出限较高。
第三章提出了FI-CE-AFS在线联用新技术，并将其用于汞的形态分析。通过对FI-CE和CE-AFS接口的优化设计，消除了毛细管两端液体流动对电泳分离的不利影响，进样方式为电动分流进样。3000V电压下，采用内径50μm，长8cm的毛细管可在60s内对无机汞和甲基汞进行一次形态分析，其迁移时间，峰面积和峰高的精密度(RSD％，n=12)分别为0.7～0.9％，3.8～4.2％和2.1～3.5％。Hg(Ⅱ)和MeHg(Ⅰ)的检测限分别为100和200μgL-1。天然水样加标1mgL-1Hg(Ⅱ)和2mgL-1MeHg(Ⅰ)的回收率为93～106％。和常规CE联用技术相比，本工作的最大优势是分析时间短，可以实现高通量分析，但是因为进样量小，使得检出限较高。