重金属污染具有来源广和排放量大、存在伴生性和危害显著等特点,对人体健康和生态安全造成严重威胁。铜、铅和铀是目前环境中典型的几类重金属污染物,广泛存在于矿业开采、电子工业和能源化工等工业废水中。如何开发高效重金属污染治理方法的同时实现对其富集和资源化回收,是环境科学与工程领域的重要研究任务之一,相关研究具有显著的科学、社会和经济意义。离子辨识吸附剂因其设计灵活、选择性高和分离效果好等优点在重金属污染处理过程中起到重要作用。本研究通过设计和筛选高特异性识别作用以及结合离子印迹技术,构建双功能离子辨识吸附材料。同时,在分析重金属离子污染来源、存在形式和性质的基础上,针对目前离子辨识吸附剂仍存在的问题:（1）研究对象较为单一,对重金属离子及其复合污染物的同步吸附行为研究较少;（2）吸附材料的选择性吸附速率有待进步;（3）对吸附剂辨识离子过程的控制和强化较弱等,设计3类功能各异的离子选择性复合吸附剂,用于水环境中Cu（Ⅱ）、Pb（Ⅱ）和U（Ⅵ）的高效分离回收。并综合考察了各吸附剂吸附性能与位点特异性结合机制,阐明了自驱动马达技术、外场调控和液滴微反应器对吸附热力学/动力学的影响规律及其对吸附过程强化机制,为多功能位点吸附材料的设计及其选择性分离重金属离子提供了新途径。本论文主要研究内容如下:1、液滴反应器构筑双重位点辨识吸附剂选择性同步去除二元污染物的研究（1）研究同时对金属离子及其复合有机污染物具有亲和作用的吸附剂,对于探究二元污染物的治理方法具有重要意义。本工作提出了一种基于Pickering高内相乳液（HIPEs）液滴反应器和可控孔填充技术制备分子和离子双重印迹聚合物吸附剂（M/I-DIPA）的策略。首先利用2-溴异丁酰溴（BIBB）修饰的二氧化硅纳米粒子（MSPs）制备Pickering HIPEs液滴反应器,然后引发聚合制备λ-三氯氟氰菊酯（LC）分子印迹聚合物（MIPA）。其次,采用表面引发原子转移自由基聚合（SI-ATRP）的方法在MSPs上可控地制备Cu（Ⅱ）的印迹吸附剂,并将其牢牢“锁定”在MIPA孔道表面。所制备的M/I-DIPA有效避免了二次印迹过程中识别位点的掩埋,且具有高渗透性的大孔结构。在静态吸附实验中,M/I-DIPA表现出快速的结合动力学（60 min即达吸附平衡）,Langmuir等温拟合模型表明35℃时M/I-DIPA对LC和Cu（Ⅱ）的最大单层吸附容量分别为120.8μmol/g和101.7μmol/g。此外,由于其良好的印迹效果,在多溶质体系中M/I-DIPA对模板分子LC和离子Cu（Ⅱ）较其他结构类似物具有更高的印迹因子（α）、优异的选择性系数（β）和亲和力。四次吸附再生循环后,M/I-DIPA对LC和Cu（Ⅱ）在120 min时的吸附容量分别损失为7.295%和13.05%,表明M/I-DIPA对LC和Cu（Ⅱ）具有较好吸附再生性能。（2）传统双重位点吸附材料主要通过嵌入或层层组装等策略,但仍存在位点间覆盖、传质效率降低以及结构稳定性差等不足。受苏州双面绣的启发,本工作构建了Janus型二氧化硅纳米片吸附材料,并将两种特异性识别位点（分子印迹识别位点和巯基功能基团）分别引入二氧化硅纳米片的两面制备双识别位点的纳米片吸附剂（J-MIPs/cys）,有效避免了引入双重位点所带来的冲突,实现了对二元污染物的同时选择性吸附分离,其中巯基官能团通过螯合作用捕获Pb（Ⅱ）,分子印迹识别腔作为捕获二氯苯酚（DCP）的特异性识别位点。所制备的J-MIPs/cys具有均匀的横截面尺寸,厚度约为25.3 nm,以及颗粒状表面印迹层厚度约为21.8 nm。J-MIPs/cys能够在短时间内达到吸附平衡（DCP 60 min和Pb（Ⅱ）45 min）,最大单层吸附容量达129.4 mg/g（DCP）和82.95 mg/g（Pb（Ⅱ））,并且具有较好的吸附选择性,经过5次连续的吸附-解吸附循环后仍保持较好的稳定性。2、界面诱导生长构建微/纳米马达吸附剂及其强化选择性吸附Pb（Ⅱ）和U（Ⅵ）的研究（1）本工作将离子辨识吸附剂与自驱动马达技术相耦合,制备了离子辨识/自驱动纳米马达双功能吸附剂,实现了对选择性吸附速率的强化。利用三种硅烷在水/正戊醇液滴微反应器界面不对称溶胶凝胶化制备的Janus型中空纳米子弹材料为基质,在其内外表面分别修饰上银纳米颗粒和以4-乙烯基吡啶为功能单体的Pb（Ⅱ）印迹聚合物,得到了JSNMs@IIPs,并用于水体中Pb（Ⅱ）的选择性分离。静态吸附结果显示,JSNMs@IIPs可在90 min内达到吸附平衡,25℃下最大吸附容量为130.5 mg/g。此外,JSNMs@IIPs在过氧化氢环境中可以高速运动,在1秒内移动大约10倍身长距离,且使吸附动力学性能提高约3.2倍（10 wt%H2O2）。此外,JSNMs@IIPs还具有较高的Pb（Ⅱ）选择性,对Pb/Cu、Pb/Ni、Pb/Cd和Pb/Fe的选择性系数分别为16.8、61.3、31.8和47.8。（2）针对多功能复合吸附材料制备过程复杂、产量较低的不足,本工作利用姜黄素模板法和聚多巴胺氧化还原特性,制备了偕胺肟功能化的聚多巴胺纳米管马达吸附剂。该方法操作简单,具有高产率和较低成本的特点。通过对修饰时间的改变可以很容易地调控Mn O2纳米颗粒和偕胺肟功能位点的密度和空间分布。首先通过液/固界面诱导多巴胺在姜黄素晶体模板表面氧化自聚得到了聚多巴胺纳米管材料,在其表面引入了Mn O2纳米颗粒以及偕胺肟官能团后构建了偕胺肟功能化的纳米管马达吸附剂（DNBMs-AO）,并研究了其在快速选择性分离水体中U（Ⅵ）方面的应用。DNBMs-AO通过Mn O2催化H2O2分解产生气泡驱动和推进,最高速度为215.45μm/s（每秒8.6个体长）。静态吸附结果表明,DNBMs-AO对U（Ⅵ）的吸附过程符合Langmuir吸附模型,25℃下最大吸附容量为170.2 mg/g。在低H2O2浓度情况下（小于10 wt%）,DNBMs-AO在溶液中的自推进运动可以显著提高U（Ⅵ）的扩散效率,使吸附动力学性能提高了约1.6倍（5 wt%H2O2）和2.9倍（10 wt%H2O2）。此外,DNBMs-AO还具有较好的吸附选择性和结构稳定性,在环境工程领域具有较高的应用前景。3、刺激响应型离子辨识吸附剂的制备及其外场强化选择性吸附Pb（Ⅱ）、U（Ⅵ）的研究（1）本工作通过将光热转换效应与温敏性微凝胶印迹吸附剂相结合,通过调控外加近红外激光的光场强度和照射时间,实现了对DMHIIPs微凝胶吸附剂吸附Pb（Ⅱ）进程的精确控制,进一步提升了选择性吸附速率和脱附效果。首先,利用油包水包油（O1/W/O2）型液滴微反应器为聚合反应载体,设计一种具有近红外响应性的聚多巴胺印迹微凝胶吸附剂（DMHIIPs）,并用于废水中对Pb（Ⅱ）的选择性吸附分离。该方法通过将Pb（Ⅱ）模板、异丙基丙烯酰胺和N-羟甲基丙烯酰胺等印迹聚合反应体系作为液滴反应器内相,得到月牙状的印迹微凝胶颗粒,并进一步利用异质界面生长在微凝胶颗粒表面包覆聚多巴胺壳层,赋予温敏性微凝胶光热转化能力。由于月牙状不对称结构和优异的光热转换性能,DMHIIPs可以在808 nm近红外照射下实现可逆相转变,从而精确控制和强化对Pb（Ⅱ）的吸附过程。静态吸附实验表明,20℃下,DMHIIPs可在60 min内达到吸附平衡,吸附容量为128.0 mg/g。此外,DMHIIPs具有较高的光热转换效率和稳定性,NIR（808 nm,1W/cm~2）照射10 min可以使0.5 mg/L的DMHIIPs分散液温度快速提高至50℃以上,达到DMHIIPs的LCST值。值得注意的是:DMHNIPs微凝胶吸附剂在NIR照射下表现出独特的阶梯上升状吸附行为,吸附容量和吸附速率均得到明显加强。通过调节外加NIR光场强度和照射时间可以精确控制DMHIIPs微凝胶吸附剂的吸附过程,进一步提升了选择性吸附速率和脱附效果。（2）本工作将磁性纳米链微搅拌过程与液滴微反应器限域策略相结合,探究了磁场调控在限域微空间内对U（Ⅵ）选择性吸附行为的影响,实现了对U（Ⅵ）吸附过程的强化,为微化学反应工程和微环境传质和过程强化提供了新的思路。首先,利用磁场诱导Fe3O4纳米簇在溶液中有序组装,并通过异质界面生长在纳米簇表面包覆聚多巴胺壳层,制备聚多巴胺包覆的Fe3O4磁性纳米链。以聚多巴胺为锚点通过席夫碱反应在纳米链表面进一步修饰偕胺肟官能团,得到偕胺肟功能化的磁性纳米搅拌棒吸附剂（MSB-AO）。MSB-AO表现出优异的结构稳定、分散性和磁响应性。静态吸附结果显示,MSB-AO可在约60 min内达到吸附平衡且吸附过程复合Langmuir等温吸附模型,25℃下最大吸附容量为140.3 mg/g。此外,MSB-AO可随着磁场在溶液中旋转,加快了物质传递和扩散,使U（Ⅵ）吸附速率提高了约17.2%（30 min内）。通过将MSB-AO与液滴微反应器相结合,进一步探究了MSB-AO的涡旋效应与吸附微体积的构效关系,MSB-AO的吸附速率与液滴直径呈负相关性,较小的吸附空间有利于提升涡流扩散效率。与普通搅拌过程相比,MSB-AO在液滴微反应器限域内的吸附效率提高了10.1%。除此以外,MSB-AO还表现出较高的U（Ⅵ）吸附选择性和抗离子强度干扰性,在多次循环使用后仍能保持高选择性吸附效果。