生物质衍生氮掺杂碳材料在电化学传感和酶生物燃料电池中的应用

来源 :深圳大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xkd19890528
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电化学传感及酶生物燃料电池作为电化学技术在分析和能源领域的重要应用方向,近年来被众多研究者持续关注。为获得性能更加优异的电化学传感及酶生物燃料电池体系,各种具有优良电化学性能的导电材料被不断开发。其中,氮掺杂碳材料作为导电材料的一类发展方向,因其良好的电子传递性能、高电化学催化表面积等优点而受到广泛的重视。然而,许多现有的氮掺杂碳材料合成过程中涉及到复杂的合成步骤以及污染环境的化学试剂使用,在成本及环境友好性方面存在缺陷。因此,亟需开发一类制备简单、绿色环保、低成本、性能优异的氮掺杂碳材料以弥补这一空缺。生物质在自然界中储量丰富,它含有蛋白质、糖类等成分,存在丰富的碳、氮等元素组成。本文利用生物质本身具有丰富的碳、氮组成的特点,通过高温碳化生物质这一简易的处理方法,制备了兼具良好电化学性能和低成本等优点的自身氮元素掺杂碳材料,并将其应用于电化学传感及酶生物燃料电池系统的构建,主要结果如下:(1)大豆根瘤富含氮元素,通过将大豆根瘤在氮气氛围下800oC碳化1小时,首次制备了大豆根瘤衍生氮掺杂碳材料(SNNDC)。由形貌和成分表征可知,SNNDC呈现表面存在孔洞的片状结构,碳、氮元素均匀的分布于此片状结构中,其中碳、氮元素含量占比分别为82.9%和2.84%。将SNNDC修饰于碳糊电极(CPE)表面后,有效增大了碳糊电极表面的电化学活性面积、提高了电极表面电子传递效率。由SNNDC/CPE构建的抗坏血酸(AA)和多巴胺(DA)电化学传感体系,表现出低检测限、宽线性范围的特点,对于AA检测的线性范围为5-3000μM,检测限为1.90μM;对DA检测的线性范围为5-1000μM,检测限为3.18μM。最终该电化学传感体系被成功应用于医用注射液中AA和DA的浓度检测。(2)将富含几丁质的基围虾壳在氮气氛围下800oC碳化2小时,得到了虾壳衍生氮掺杂碳材料(SSNDC)。形貌和成分表征表明,SSNDC总体上呈现不规则的片状结构,部分片状结构表面存在凹陷和孔洞,其碳、氮元素含为87.07%和5.45%。将SSNDC修饰于碳糊电极(CPE)表面,可增强碳糊电极表面的电子传递效率并提高电极电化学活性面积。将SSNDC应用于葡萄糖氧化酶生物阳极和胆红素氧化酶生物阴极修饰后,能够分别提高电极对葡萄糖和氧气的响应电流强度。使用生物阴极和生物阳极构建葡萄糖氧化酶生物燃料电池,在模拟人体环境(p H 7.4,温度37oC,葡萄糖浓度6 m M)的工作条件下,经过SSNDC修饰后的葡萄糖氧化酶生物燃料电池性能得到了明显提升,其最大功率密度为39.717μW·cm-2,相比于未修饰SSNDC的电池功率提高了9.829倍。(3)将虾壳衍生氮掺杂碳材料(SSNDC)用于葡萄糖电化学生物传感中,研究了温度和p H对传感体系响应电流强度的影响效果。在p H 7.5,温度50oC条件下,发现SSNDC能够降低葡萄糖生物传感体系的检测限、显著拓宽其检测葡萄糖的线性范围、增强其稳定性。最终该电化学生物传感体系被成功应用于饮料中葡萄糖的浓度检测。
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