不同膜组件对中药水提液膜过程的影响及其亚临界通量操作优化研究

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膜分离技术在中药水提液分离精制方面已得到了一定程度的推广与应用。由于中药水提液具有复杂的溶液环境结构,在膜过程中会出现严重的膜污染现象,造成膜通量的锐减,降低了膜系统的运行效率。膜组件及操作条件对膜过程有着重要的影响。本论文选择理化性质不同的若干中药水提液,对其在中空纤维膜、卷式膜、管式膜和旋转平板膜四种膜组件中的膜过程从多方面进行了综合考察比较。同时应用堵塞模型对实验数据进行分析,从污染机理方面分析了不同膜组件及操作条件下的中药水提液膜污染过程。本论文的研究内容及结果如下:1首先用四种膜组件对5种单味及5种复方中药水提液进行膜过滤实验,从膜通量、膜通量衰减率及膜污染阻力方面对各中药水提液在四种膜组件中的膜过程进行了分析与比较。实验结果发现,在相同压力、温度及药液浓度下,管式膜和旋转平板膜组件在膜通量、膜通量衰减率及膜污染阻力方面要优于中空纤维膜和卷式膜组件。但对于不同中药水提液,四种膜组件间的差异性有所不同,这应该与中药水提液复杂的溶液环境结构有一定的相关性。各中药水提液经四种膜组件过滤所得的渗透液在理化性质和高分子截留率方面没有显著性的差异。2为进一步考察膜组件及操作条件对中药水提液膜过程的影响,以中药复方黄连解毒汤为实验对象,对各膜组件不同操作条件下的膜过程进行了相关实验研究。结果发现,膜组件中流体的动力学特征对膜过程有着重要的影响。由于流体在管式膜和旋转平板膜组件中能够达到较高的湍流流动状态,系统膜通量相对较高,膜污染阻力相对较小;而在中空纤维膜和卷式膜组件中流体表现出较低的层流流动状态,系统膜通量相对较低,膜污染阻力相对较大。操作条件对膜过程有着重要的影响。当系统操作压力超过临界压力时,严重的膜污染阻碍了膜通量的继续增大而使膜通量保持相对稳定,降低了膜的渗透性;增大流体雷诺数(Re)和降低药液浓度能够在一定程度上提高膜通量。操作条件对药液中高分子的截留率有一定的影响。高分子截留率随操作压力的增大而有增大的趋势。这是因为高压力下膜表面及内部严重的膜污染在一定程度上阻碍了高分子的透过,从而增大了高分子的截留率。3对各中药水提液四种膜组件过滤前后药液液相特征图谱进行相似性分析,其相似度均达到95%以上,这从一个方面说明了不同操作状态下的膜过程对中药水提液整体化学性质只有微弱的影响,膜分离技术能较好的保留中药水提液的整体性质。4超临界通量操作下的膜系统,加快了微粒及高分子物质向膜表面的传质速率,强化了浓差极化现象,加速了膜表面滤饼层的形成,加大了滤饼层的比阻力,从而使系统产生严重的膜污染。亚临界通量操作下的膜系统,则弱化了上述造成膜污染的各种因素,降低了膜污染,延长了运行时间,提高了系统的运行效率。本论文对恒压与恒通量两种操作方式进行了对比。实验结果发现,相同膜通量下,恒压操作下的系统压力要高于恒通量操作下的系统压力。这说明了相同膜通量下,恒压操作时的膜污染阻力要高于恒通量操作时的膜污染阻力。这是因为在恒压操作的初始阶段,系统的膜通量超过了临界通量值,在短时间内造成了较为严重的膜污染。5采用堵塞模型对实验数据进行分析。结果发现,各中药水提液在不同膜组件及操作条件下的膜污染过程符合堵塞—滤饼联合污染模型。因此,从污染机理的角度可对中药水提液的膜污染过程做如下的描述:在膜过程的初始阶段,溶液中分子直径小于膜孔径的物质一部分透过膜而进入到渗透液中,一部分则滞留在膜孔内侧而使膜孔径相对缩小;随着膜过程的进行,物质在膜孔内或膜表面相互叠加,以及完全堵塞在膜孔入口处,这些都逐渐导致了膜渗透性的降低;最后分子直径较大的高分子物质在膜表面逐渐沉积而形成滤饼阻力层,系统的膜污染逐渐达到稳定状态而使膜通量保持相对稳定。本论文创新之处:(1)从实际应用角度,综合考察比较了中药水提液在不同膜组件及操作条件下的膜过程。(2)考察了恒压与恒通量两种操作方式对膜过程的影响,为实际膜系统操作方式的选择及优化提供参考。(3)从降低膜污染的角度,初步研究了“亚临界通量操作”对降低中药水提液膜污染现象的可行性和适用性。(4)借鉴堵塞模型,从污染机理方面,对中药水提液膜污染现象做了初步的分析,对进一步认知中药水提液膜污染现象和降低膜污染具有一定的指导意义。
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