【摘 要】
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含氮分子广泛存在于天然产物、药物制剂和功能材料中,这促使科学家们不断地致力于开发高效的胺化方法。C-H键胺化策略可以直接胺化烃类底物而无需预制备活性基团,为含氮分子(特别是含氮杂环)的构建提供了强有力的方法。本论文通过Cu/O_2催化体系下单电子氧化介导的C–H键串联胺化策略,以二芳胺和不同的亲核试剂(包括无保护基团的伯胺,仲胺,1,3-二羰基化合物以及吲哚类化合物)作为反应底物,探索C–H键胺化
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含氮分子广泛存在于天然产物、药物制剂和功能材料中,这促使科学家们不断地致力于开发高效的胺化方法。C-H键胺化策略可以直接胺化烃类底物而无需预制备活性基团,为含氮分子(特别是含氮杂环)的构建提供了强有力的方法。本论文通过Cu/O_2催化体系下单电子氧化介导的C–H键串联胺化策略,以二芳胺和不同的亲核试剂(包括无保护基团的伯胺,仲胺,1,3-二羰基化合物以及吲哚类化合物)作为反应底物,探索C–H键胺化与环化的方法,从而高效且高选择性地一步构建了苯并咪唑,苯并咪唑酮,吲哚,吲哚并[2,3-b]吲哚这四类具
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有机分子基本骨架通常由碳碳键组成,但其功能主要由其中含有的杂原子决定。绝大多数的天然产物、医药、农药以及材料分子中均含有一个或多个C-N键或C-O键,而对于这些键的构建通常也是分子合成中的关键步骤。虽然已有非常大量的相关工作报道,但是如何实现C-N键和C-O键在温和条件下的高效构建依然是化学家们长期以来所研究的课题。本篇论文对该领域的相关研究成果进行了详细的总结并通过结合可见光氧化还原催化,通过非
本论文依据木质素氢化活化原理，以木质素磺酸盐为原料，从镧系稀土中筛选铈(Ce)结合固体酸和金属钯(Pd)进行催化体系设计，将木质素磺酸盐羟基活化为具备高抗氧化能力的天然高分子材料。采用红外光谱(FTIR)、紫外分光光度计(UV)、核磁氢谱(1HNMR)、核磁碳谱(13CNMR)、二维异核单量子碳氢相关(2D-HSQC)、扫描热重分析(TG)和羟基官能团的测定，表征了活化后木质素磺酸盐的各羟基含量、
随着当今时代化石资源枯竭、能源危机、环境污染等问题的日益突出,资源的回收与再利用已然已经成为当今社会发展的主要趋势。来自可再生资源的生态友好型聚合物,如纤维素,淀粉,壳聚糖,藻酸盐和明胶等,由于其来源广泛,廉价,无毒且可生物降解的特性,在辅助催化领域引起了广泛的研究兴趣。在所有生物质材料中,纤维素作为自然界中最丰富的可再生资源,已经被广泛应用于工业化生产和开发新型功能材料等各领域。过渡金属能够最大
在气固界面发生的化学反应在多相催化、腐蚀、电催化等领域具有重要意义。这些过程通常涉及反应物在表面的(解离)吸附、扩散、反应和产物从表面的解吸等基元反应步骤,这些步骤受到分子-表面相互作用和它们之间能量转移的影响。因此,为了深入了解这些复杂过程,有必要进一步理解表面基元反应的微观反应动力学。甲烷在金属催化剂上的解离化学吸附是甲烷蒸汽重整工业过程中的一个决速步(rate-determining ste
螺环骨架普遍存在于天然产物、药物分子与功能材料当中,是许多具有药理和生物活性分子的核心骨架。过渡金属催化芳香类化合物的去芳构化反应可以成功构筑许多传统化学方法无法合成或者难以合成的螺环骨架。但是通常面临底物合成复杂,设计性强,反应类型单一等缺点,极大的限制了去芳构化反应的发展。为了拓宽螺环分子的数据库,本论文设计通过五元环钯策略,成功实现了萘酚类化合物的[4+1]去芳构螺环化反应,为新型螺环分子,
稀有气体(Rare gas,Rg)因价层电子饱和,常被称为惰性气体。稀有气体化合物的成功发现为稀有气体摘掉了“惰性”的帽子,使稀有气体成为了元素周期表中特殊又有趣的成员。近些年,人们在理论或实验上已经发现大量的稀有气体化合物。本论文理论预测了几种新型的稀有气体无机物,并对其分子结构、稳定性和成键性质进行了较系统的研究,对实验具有一定的指导意义。研究内容具体如下:利用密度泛函(DFT)、MP2和CC
芴酮类以及三苯胺-联噻吩类化合物作为性能优异的有机小分子,广泛应用于荧光探针、发光器件以及太阳能电池领域。这些小分子形成有机层的电子特性很大程度依赖分子的排列方式,因此可以通过调控分子的二维自组装结构来调节有机层的电子性质,从而提高发光器件的性能。因此,我们设计合成了一系列卤代芴酮衍生物,结合扫描隧道显微镜(Scanning tunneling microscope,STM)和理论计算,系统性地探
有机电化学是一种绿色的合成方法。它采用电子作为氧化还原试剂,避免使用额外的化学氧化还原试剂,减少了环境污染。另外,电化学反应条件温和,通常在室温条件下进行。因其具有绿色温和的优点,有机电化学在近期被越来越多的合成化学家关注。含硫化合物广泛存在于药物、天然产物以及功能材料之中,此外,它们也是重要的合成中间体。通过氧化碳氢键使其直接与硫试剂(如:硫醇、硫醚、亚磺酸钠、磺酰肼等)偶联是一种非常理想的构建
气溶胶(aerosol)是指由固体或液体小颗粒分散并悬浮在气体介质中形成的胶体分散体系,颗粒物粒径范围在几纳米到上百微米,广泛分布于我们周围的大气中。在大气化学中,气溶胶由于其具有较大的比表面积所以一直是大气化学中重要的富集、反应、和扩散场所。气溶胶生物源有机物是重要的气溶胶组成成分,能深刻改变气溶胶的光吸收和光学性能、吸湿性、极性和毒性。在气溶胶化学中,以前仅仅认为气溶胶只是气相物质的聚集地,大
电有机合成利用电子这一“清洁”的试剂替代传统的氧化剂或者还原剂,有效减少了常规合成方法中化学试剂所产生的废物,是一种公认的绿色合成手段。电有机合成技术可分为直接电合成和间接电合成:前者通过反应底物或者中间体在电极上直接得失电子进行氧化还原反应,后者则是利用电催化剂在电极上发生电子转移生成稳定的中间体,进而对反应物质进行氧化还原。由于电有机合成条件温和,选择性高,绿色可持续,因此,近几年来,电有机合