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ZnO具有宽的直接带隙(3.37eV)、高的激子束缚能(~60meV)、抗辐射能力强、湿化学腐蚀容易和制备工艺相对简单等优势成为短波长发光二极管(light-emitting diodes,LEDs)和半导体激光器的最佳候选材料,在信息储存和显示、光通信、半导体白光照明、医学以及生物等高科技领域具有广泛的用途,是当前半导体材料科学与器件研究的热点,人们期望未来ZnO能够替代GaN作为短波长发光器件的基础材料。但由于ZnO材料中本征缺陷较多,使得其发光主要表现为较弱的紫外发光和缺陷相关的可见光发射;另外,由于ZnO自补偿特点,使得稳定、可重复的高效p型掺杂相当困难,这些都严重阻碍了ZnO基高效紫外发光器件的发展。近年来,人们发现利用金属表面等离激元可以增强半导体材料的发光效率。基于此,本论文围绕金属表面等离激元增强ZnO紫外发射,以及如何提高ZnO异质结LEDs的性能开展研究,期望获得高效紫外ZnO基紫外发光器件,取得了以下有意义的结果:
Ⅰ.系统地研究了生长气氛、衬底温度及衬底材料等对ZnO晶体质量和性能的影响,阐明了ZnO带边紫外发射和晶体质量的相互关系.利用共溅射方法制备了组分可调的ZnMgO合金薄膜,获得了357nm的短波长紫外发光。
Ⅱ.利用反浸润法、反胶束法以及PS球模板法等三种不同方法制备了不同的金属纳米颗粒,研究了它们的局域态表面等离激元特性,并对其消光特性的异同进行了分析。发现金属Pt纳米颗粒局域态表面等离激元能从深紫外到可见光范围内连续可调,这将在金属表面等离激元增强深紫外发光方面有潜在的应用价值。
Ⅲ.将ZnO薄膜生长在金属Ag薄膜表面,利用ZnO的带边发射和金属Ag薄膜的表面等离激元极化之间的耦合作用,实现了ZnO带边紫外发射50倍的增强,并且完全抑制了源于缺陷的可见光发射。同时,我们系统研究了金属薄膜表面形貌对增强发光的影响,发现表面等离激元增强发光不仅和金属薄膜表面颗粒的尺寸相关,还和颗粒密度密切相关。通过在ZnMgO合金薄膜表面覆盖合适尺寸的Pt纳米颗粒,利用ZnMgO带边发射和Pt纳米颗粒的局域态表面等离激元耦合,获得了大约6倍的来源于ZnMgO的357nm的紫外发光增强。
Ⅳ.利用磁控溅射制备了n-ZnO/p-GaN和n-ZnO/AlN/p-GaN异质结发光二极管,实验发现AlN的引入大大增强了n-ZnO/p-GaN发光二极管的电致发光强度,而且实现了来源于ZnO的紫光电致发射。通过X射线光电子谱(X-RayPhotoelectron Spectroscopy,XPS)详细地分析了两种结构二极管的界面状况,结果表明发光增强的主要原因在于AlN的引入抑制了ZnO/GaN界面GaOx的产生。另外,AlN的引入在AlN/ZnO界面形成了较高的电子势垒,从而将电子有效地限制在ZnO层,获得了来源于ZnO的紫光电致发光。
Ⅴ.利用磁控溅射制备了ZnO/Si异质结发光二极管,获得了较弱的可见光发射。利用XPS分析了器件发光性能较差的原因在于ZnO/Si界面固有的SiOx的存在,使得在界面处有较多的非辐射复合中心;利用XPS分析了SiOx/ZnO和ZnO/Si等异质结的带阶,发现ZnO/Si的能带结构不利于载流子在ZnO中的复合。我们提出利用MgO或AlN插入层来提高ZnO/Si异质结发光二极管性能的思路。
总之,我们实现了金属表面等离激元增强ZnO的紫外光致发光,制备了两种ZnO基异质结LEDs,并研究了其电致发光性能,这些研究结果为我们进一步实现金属表面等离激元增强ZnO基LEDs紫外电致发光奠定了坚实的基础。