【摘 要】
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冶金熔体是参与火法冶金反应的物质,包括合金熔体、熔渣、熔锍和熔盐。研究熔体的活度对认识金属熔炼有重要理论指导意义。在钢铁冶炼过程中,由于磷硫对钢铁性能与结构极大的影响,因此含磷和硫的熔体热力学研究在脱硫和脱磷过程中占有重要地位。本文以改进的分子相互作用体积模型(M-MIVM)为基础,对钢铁冶炼生产过程所涉及的非金属合金熔体及复杂熔渣体系中的各组元热力学活度进行了拟合和预测。这些体系包括15个含碳二
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冶金熔体是参与火法冶金反应的物质,包括合金熔体、熔渣、熔锍和熔盐。研究熔体的活度对认识金属熔炼有重要理论指导意义。在钢铁冶炼过程中,由于磷硫对钢铁性能与结构极大的影响,因此含磷和硫的熔体热力学研究在脱硫和脱磷过程中占有重要地位。本文以改进的分子相互作用体积模型（M-MIVM）为基础,对钢铁冶炼生产过程所涉及的非金属合金熔体及复杂熔渣体系中的各组元热力学活度进行了拟合和预测。这些体系包括15个含碳二元系、15个含硅二元系、8个含磷二元系和6个含硫二元系,对它们的热力学活度总平均相对误差计算分别为16.89%、20.96%、14.55%和9.34%。基于M-MIVM在非金属（C、Si、P和S等）液态合金热力学二元中表现出的良好稳定性,取得满意效果,对C-Cr-Fe、C-Fe-Mn、C-Fe-Si、C-Mn-Si和C-Fe-Mn-Si等含碳体系预测,并和实验值比较,总平均相对误差为18.67%,其中对C-Cr-Fe体系中C组元的预测平均相对误差为59.55%（Wagner 120.5%、UIPF140.86%）;对Al-Fe-Si与Al-Ni-Si体系中的Al进行预测并和实验值比较,平均相对误差分别为1.09%和8.01%,结果基本吻合。在含磷体系Fe-Cr-P和Fe-Mn-P的预测中,体系Fe-Cr-P的平均相对误差分别为14.22%、21%和16.14%;Fe-Mn-P的平均相对误差分别为22.46%、15.06%和57.82%,说明M-MIVM在非金属组元磷的应用中是效果较差,有待改进。基于M-MIVM在强负偏差体系与不对称体系中的良好应用,将M-MIVM应用于熔渣活度计算中。通过对22个常规二元熔渣的验证性拟合,总平均相对误差为11.53%,效果较好。预测了MnO-FeO-SiO2中,组元MnO和FeO的预测值与实验值的平均相对误差分别为5.82%和0.97%;CaO-FeO-SiO2中,组元FeO和SiO2的预测值与实验值的平均相对误差分别为15.05%和176.53%;CaO-Al2O3-SiO2中,组元CaO和SiO2的预测值与实验值的平均相对误差分别为31.91%和96.66%;CaO-MgO-SiO2中组元CaO和SiO2的预测值与实验值的平均相对误差分别为36%和39%;CaO-MnO-SiO2中组元MnO的预测值与实验值的平均相对误差为24.8%;CaO-MnO-MgO-SiO2中组元MnO的预测值与实验值的平均相对误差为20.46%;CaO-FeO-MgO-SiO2中组元MgO的预测值与实验值的平均相对误差为65.57%;CaO-FeO-MgO-P2O5-SiO2中组元FeO的预测值与实验值的平均相对误差为33.28%。在此基础上,对5个含磷二元熔渣进行了拟合,得到五个二元系总的平均相对误差为7.95%,其中P2O5的总平均相对误差仅为7.02%,效果较好,据此直接预测了CaO-FeO-P2O5和CaO-MgO-P2O5两个含磷熔渣的组元活度,可以作为计算磷元素在渣—金分配系数间的分配系数的参考基础数据。基于M-MIVM在强负偏差体系与不对称体系中的良好应用,将M-MIVM应用于熔锍活度计算中。通过对9个二元熔锍的拟合,M-MIVM-1、M-MIVM-2和MIVM伪多元法的总平均相对误差分别为13.23%、14.18%和17.2%,效果较好。预测了Cu2S-FeS-PbS和Cu2S-FeS-SnS两个熔锍体系中的各组元活度,组元的预测值与实验值的总平均相对误差分别为12.53%、16.88%和18.17%。上述研究结果将为钢铁冶炼生产过程提供具有参考价值的热力学数据。
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