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多环芳烃(PAH_s)是环境中普遍存在的有机污染物。主要来源于化石燃料和生物质燃料的不完全燃烧。多数PAH_s都具有“三致效应”。大连是北方的工业城市,能源消耗以煤为主,PAH_s的污染不容忽视。大连市区PAH_s的来源、赋存状态、多介质环境行为和归趋,迄今尚未阐明。显然,PAH_s的来源及多介质环境行为研究对于PAH_s的污染控制和削减具有重要指导意义。 基于实地调研的大连市内4区汽油、柴油、煤、重油燃料的消耗量,和搜集到的排放因子值,估算了17种PAH_s在大连市内4区的排放总量为34t/a,其中燃煤、机动车、工业生产燃柴油和重油排放分别占80%、14%和6%。各排放源对单个PAH_s的排放量贡献不同。3环到5环的PAH_s主要来自于机动车排放,而2环和6环PAH_s主要来自燃煤排放。 实地调查了大连市内4区的环境地理、气象、水文、植被、城建资料,在此基础上,以估算的PAH_s排放量为模型输入,基于逸度理论,建立了10种PAH_s在大连市内4区及近岸海域的多介质环境模型。该模型包括大气、海水、土壤、沉积物、不透水层等主要环境相。为便于模型验证,加入了松针相。多数PAH_s的大气颗粒物、沉积物中模型预测浓度和实测浓度值之间相差0.5个对数单位以内,苯并[a]芘和苯并[a]葸在松针中的预测浓度和实测浓度相差也在0.5个对数单位以内,符合计算精度,拟和效果较好。 计算得到了10种PAH_s在大连市内4区及近岸海域的大气、海水、土壤、沉积物、松针、不透水表面有机层6个介质中的浓度、存留量、质量分布、平流输入及输出通量、降解损失通量、介质问迁移通量、停留时间等多介质环境行为参数。 大连市内4区PAH_s的主要来源是大气平流输入(萘除外),主要损失是大气平流输出。浓度由大到小分布的介质依次为不透水层、沉积物、土壤、松针、海水和大气。对于质量分布,低分子量PAH_s,主要赋存介质是大气,而高分子量PAH_s主要赋存介质是土壤和沉积物。PAH_s在介质中的总存留量和它们各自的排放量不存在线性比例关系。低分子量的PAH_s降解损失比高分子量的PAH_s低,且大气降解量最大,占50%以上。而高分子量的PAH_s易于在海水和土壤中降解。对于停留时间,除萘之外的9种PAH_s都是在沉积物和土壤中有很高的持久性,且在大气中的持久性都小于1h。对于多介质迁移过程,PAH_s从大气到不透水层和不透水层到海水的迁移通量最大。说明城市不透水层的存在加速了PAH_s在环境中的运动。对于低分子量的PAH_s主要通过大气扩散到其它介质,而对于高分子量的PAH_s主要通过颗粒干、湿沉降到其它介质。