硅基负极材料因其相对高的理论容量,比较小的脱嵌锂电位和低的成本被广泛认为是下一代锂离子电池负极材料。然而,硅基负极材料在循环过程中局部300%的体积变化引发的机械稳定性和力学-电化学耦合问题在电池多空间尺度上比较突出。因此,本文基于硅基负极电池从颗粒、电极、电芯三个层级出发,通过模拟与实验相结合的方式去理解电池中力学、电化学以及之间的耦合作用,从而希望能够对材料开发和电芯设计提供理论指导。主要做了以下三方面的工作:（1）对硅碳（Si/C）复合材料颗粒在循环过程中的力-化耦合效应和机械失效行为的理论模拟有助于指导硅碳复合材料设计。而现有的颗粒模型局限与单个纳米Si颗粒,不能描述Si/C团聚体颗粒在循环过程中力学行为和耦合效应。因此,第二章构建力学模型和力-化耦合模型来研究循环过程中Si/C复合颗粒的应力应变分布,力-化耦合行为和机械稳定性。结果表明Si/C复合颗粒内部在循环过程中存在较强的力-化耦合作用。而且减小Si颗粒尺寸和降低Si填充分数可以避免碳基质断裂和Si/C界面脱粘等力学失效发生提高Si/C复合材料的力学稳定性。（2）锂片预锂化由于工艺复杂度低,补锂效率高等优点应用较广泛。但存在锂化机制不清楚,锂化不可控等问题。目前缺乏数学模型去理解锂片预锂化过程中的锂化行为,从而为锂片预锂化技术或者Li复合技术提供理论指导。因此,第三章建立内短路预锂化模型研究Li|Si O/石墨（Gr）电极在电解液浸润过程中自发的电化学行为。通过电压原位监测、扫描电子显微镜（SEM）以及拉曼（Raman）图谱验证了模型可靠性。并进一步研究了界面接触电阻对锂化均匀性和极片应力的影响。结果表明少量金属锂情况下,电极电位在金属锂耗尽下会存在电压弛豫,而在过量金属锂下,电极电位一直下降直到Si O和Gr完全嵌锂。另外,低界面接触电阻会增大极片的锂化不均匀程度,从而在极片上产生更大的应力和厚度变化。因此在保证界面接触状态的同时,需要控制锂化速率,减小锂化的不均匀程度,避免造成极片受力不均匀甚至机械失效的行为。（3）目前需建立更贴近实际的数学模型区分开Si/Gr复合电极材料中各组分的电化学和力学行为,为电芯设计提供理论指导。第四章构建力-电化学耦合电芯模型研究电极内部的锂化机制和膨胀力行为。结果表明Si和Gr的复合改善了Gr的锂化动力学,缓解了Si的电压滞后现象,并且确定了阳极和阴极的电化学极化和电解质的欧姆极化是电芯倍率性能的瓶颈。另外,N/P比和负极压实密度的变化直接影响电池最大功率密度和能量密度,而外壳的力学强度则影响循环过程中电池的结构参数变化。最后,基于电芯在实际使用过程中的可容忍体积变化（6%,10%）确定了Si/Gr负极材料的设计容量阈值为650m Ah·g-1、1150 m Ah·g-1。