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在氢能源的应用推广过程中，氢的储存是一个亟待解决的关键环节，金属储氢材料以其独特的优势得到了广泛的研究。La-Mg-Ni系储氢合金由于具有十分优异的储氢性能，而得到研究者们的关注。本文在国内外储氢合金研究基础上，采用基于密度泛函理论的第一性原理方法，应用Materials Studio分子模拟软件的CASTEP模块，通过对合金体系生成焓、态密度以及电荷分布的计算分析，研究了La-Mg-Ni系储氢合金及Zr、Nb取代对其储氢性能的影响。主要的研究成果如下：（1）构建了AB3型LaNi3、La2MgNi9和LaMg2Ni9晶胞模型，对其电子结构进行计算，结果表明：三种合金中，La2MgNi9具有最高的稳定性，其主要原因在于其费米能级附近成键电子数的增加和La(s)与Ni(s)轨道之间作用的增强。同时，Mg占据La原子位置后，La2MgNi9合金中键长并未明显减小，H在合金中扩散的能垒减小，使其吸氢量增加，而在LaMg2Ni9中原子间键长已明显减小。（2）构建了Mg2Ni与其氢化物Mg2NiH4的晶胞模型，通过Zr、Nb原子对Mg2Ni中不同位置原子的取代，确定了其最稳定的取代位置，并对Zr、Nb取代Mg2NiH4中的一个Mg原子后其电子结构对储氢性能的影响进行了分析，结果表明：当Zr、Nb元素取代Mg2Ni中Mg的6i位置时，合金晶胞的结构最为稳定，其中Nb取代能够有效的降低Mg2Ni合金的生成焓，有利于吸氢反应的进行。Zr、Nb取代Mg2NiH4后均能有效的改善合金的放氢性能，其主要原因在于取代元素与H的相互作用明显大于Mg与H的相互作用，从而削弱了氢化物中Ni-H间的成键作用。（3）构建了LaMg2Ni与其氢化物LaMg2NiH7的晶胞模型，对其电子结构进行计算，结果表明：相对于Mg2Ni体系，LaMg2Ni体系具有更好的吸放氢性能。在LaMg2NiH7合金中，H原子以两种状态存在，一部分与Ni原子形成很强的共价键，另一部分与La原子具有较强的共价键。LaMg2Ni合金吸氢后，合金由原来的金属性转变为具有一定的非金属性。