钙钛矿氧化物作为一种新型电子功能材料,由于其电荷、轨道、晶格和自旋多个自由度之间强烈的相互耦合作用,展示出庞磁阻、超导、多铁性等新奇的物理现象,成为目前新型多功能材料领域的研究热点。磁各向异性（Magnetic Anisotropy,MA）作为磁性材料的重要性质之一,其在永磁体、信息存储介质、变压器磁芯以及磁记录磁头等基础研究和技术应用方面都表现出很大的研究价值。而对于钙钛矿氧化物利用不同调控手段,可赋予其可调的磁各向异性。目前实验上通过构建超晶格、晶向调控、结构调控、应力调控等手段实现对钙钛矿氧化物磁各向异性的调控,但是调控的微观机理目前尚不清楚,因此本文通过使用第一性原理计算的方法,理论分析结构、晶向调控钙钛矿氧化物磁各向异性的微观机理。本论文主要对3d-5d La0.67Sr0.33MnO3/SrIrO3超晶格磁各向异性的结构与晶向调控、4d SrRuO3薄膜磁各向异性的结构及晶向协同调控的微观机理研究。通过建立不同的结构模型,将自旋轨道耦合作为微扰处理计算磁各向异性,并在金属离子的单粒子各向异性、分波态密度及电子分布等层面分析结构与晶向对磁各向异性调控的微观机理。分析发现,结构和晶向对氧化物体系的磁各向异性均有明显的调控作用。尤其是在具有强自旋轨道耦合作用的体系中,这种效应尤为显著。首先结构通过调节晶体场劈裂情况,进而改变d轨道电子占据态;然后改变d轨道在各轨道上的投影,从而调控重金属离子的离子各向异性,调控系统的磁各向异性。这种效应,结合晶向,更为显著地调控单离子各向异性,实现易磁轴的面内面外调控。以上研究,进一步证明了过渡族金属氧化物中多电子自由度之间的强关联和自旋轨道耦合作用对其磁电性质的重要意义,他们之间的相互竞争赋予氧化物体系丰富的物性调控功能手段,为开发新兴的磁电功能材料和器件带来更多可能。