【摘 要】
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随着工业化进程的深入,大量重金属从各行各业排入到地表水体和土壤中,这不仅对生态环境造成了污染,而且对微生物、植物和动物等都产生了不同程度的危害。更严重的是,重金属可随着食物链的富集进入人体,从而产生健康风险。铬和钒作为阴离子重金属的典型代表,因其具有相似的性质,有时会以共生的形式在自然界中出现,比如含钒钛磁铁矿,在矿石的冶炼过程中,含铬和钒的废水流入到环境中。重金属的毒性和流动性受价态影响较大,六
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随着工业化进程的深入,大量重金属从各行各业排入到地表水体和土壤中,这不仅对生态环境造成了污染,而且对微生物、植物和动物等都产生了不同程度的危害。更严重的是,重金属可随着食物链的富集进入人体,从而产生健康风险。铬和钒作为阴离子重金属的典型代表,因其具有相似的性质,有时会以共生的形式在自然界中出现,比如含钒钛磁铁矿,在矿石的冶炼过程中,含铬和钒的废水流入到环境中。重金属的毒性和流动性受价态影响较大,六价铬[Cr(Ⅵ)]和五价钒[V(Ⅴ)]毒性强,而三价铬[Cr(Ⅲ)]和四价钒[V(Ⅳ)]毒性较弱且易形成沉淀。因此,越来越多还原铬和钒的工艺和技术被开发出来,以降低其毒性,其中生物法,尤其是厌氧消化因其成本较低且无二次污染的特性,受到很多研究者的青睐。以往的研究主要集中在常温厌氧产甲烷系统对重金属的还原,但一些电池、冶金和耐火行业排出的废水的温度较高,对厌氧消化系统的运行提出了新的挑战。产氢嗜热菌可以在高温环境下表现出良好的性能和较强的抗冲击能力,而且厌氧产氢体系在酸性条件下可提供良好的还原环境。因此,本文利用产氢嗜热菌在高温(55℃)和酸性(pH 5.8)条件下的厌氧产氢发酵系统实现了 Cr(Ⅵ)和V(Ⅴ)的高效还原,并阐明了相应的电子供体、还原动力学、关键的微生物等机制,其具体结果如下:第一部分:采用高温厌氧产氢发酵系统还原Cr(Ⅵ)。结果表明在高温厌氧产氢发酵罐中累计浓度为300 mg/L的Cr(Ⅵ)主要通过四种生物和化学反应途径被完全(95%)还原为Cr(Ⅲ)。生物还原以一阶指数衰减模式主导Cr(Ⅵ)的去除。葡萄糖及其代谢产物(挥发性脂肪酸)为电子供体。发酵罐中的杆菌、梭菌和嗜热菌通过控制胞外聚合物(EPS)的产生和组成成分来主导Cr(Ⅵ)的还原,EPS中的羧基和羟基通过与重金属配位还原Cr(Ⅵ)。第二部分:采用高温厌氧产氢发酵系统还原V(Ⅴ)。高温厌氧产氢发酵系统将100 mg/L的V(Ⅴ)几乎完全(97.75%)还原为V(Ⅳ),且其还原动力学为伪一级反应。葡萄糖及其代谢物(挥发性脂肪酸、氢气和还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸)作为钒还原的电子供体,通过五条路径实现了对V(Ⅴ)的还原。微生物杆菌和梭菌通过调节代谢改变EPSs的组成,主导V(Ⅴ)的还原,其中色氨酸和酪氨酸残基可能在微生物细胞保护和V(Ⅴ)还原中起重要作用。第三部分:采用农业废弃物玉米秸秆作为高温厌氧产氢发酵罐的基质,进行重金属铬和钒的同步还原实验。结果表明高温厌氧产氢系统可以在24小时内同步还原Cr(Ⅵ)和V(Ⅴ),其还原效率分别为99.97±0.1%和95.37±1.9%,其中物化作用占17～23%。Cr(VI)和V(Ⅴ)的存在促进了秸秆的消化分解,产生更多的葡萄糖和VFAs,系统中电子供体的增加加速了重金属的还原。综上,高温厌氧产氢系统有望应用于实际含铬和钒的高温废水的处理,这也为秸秆资源化利用提供了新方向。
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