【摘 要】
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本文采用尿素沉淀法制备出ZnAl-LDHs及一系列的ZnAl M-LDHs作为催化剂的前驱体,并在一定温度下焙烧得到相应的复合金属氧化物Zn Al-LDO及Zn Al M-LDO作为催化剂,考察其催化MC与甲醇反应合成DMC催化性能。针对二元复合金属氧化物（ZnAl-LDO）催化体系,在之前的工作中已经考察并优化了其催化反应工艺条件,本文针对该催化反应体系做进一步的研究。对该反应体系进行碳平衡分析
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本文采用尿素沉淀法制备出ZnAl-LDHs及一系列的ZnAl M-LDHs作为催化剂的前驱体,并在一定温度下焙烧得到相应的复合金属氧化物Zn Al-LDO及Zn Al M-LDO作为催化剂,考察其催化MC与甲醇反应合成DMC催化性能。针对二元复合金属氧化物（ZnAl-LDO）催化体系,在之前的工作中已经考察并优化了其催化反应工艺条件,本文针对该催化反应体系做进一步的研究。对该反应体系进行碳平衡分析,验证了在该反应过程中存在MC与DMC的自分解反应,导致在最优的催化反应工艺条件下所得到的主产物DMC及副产物NMMC的选择性之和不为100%;对参与催化反应前后的Zn Al-LDO进行表征分析以确定催化剂的物理化学性质对其催化稳定性的影响,结果表明在Zn Al-LDO参与催化循环反应时DMC的选择性下降的原因是由于催化剂中所含的Zn元素部分溶解于反应体系中导致活性金属的损失;基于对该反应体系中所存在的反应过程的讨论建立并修正反应速率方程,建立反应动力学模型,并通过阿伦尼乌斯方程对动力学参数进行计算,结果表明三种动力学模型的总平均相对误差相差不大,而基于基元反应的幂级数型动力学模型中所需拟合的反应速率常数最少,应用最为简便,故选择该模型作为最优的动力学模型。此时主反应MC与甲醇合成DMC的动力学参数（指前因子与活化能）分别为4.57′1018与177.63 k J/mol。针对三元复合金属氧化物（Zn/Al/M-LDO）催化体系,通过单因素实验考察并筛选出最优的催化剂为（3:1:0.9）Zn Al La-LDO-700/6,并对其催化MC与甲醇反应合成DMC的反应工艺条件进行优化,表明在最优的催化反应条件（反应温度为170℃,反应时间为9 h,催化剂用量为0.8 wt.%,MC与甲醇摩尔比为1:20）下,DMC的选择性可达到92.40%,此时MC的转化率为33.52%,副产物NMMC的选择性为6.18%;对（3:1:0.9）Zn Al La-LDO-700/6进行表征分析考察其物理化学性质对催化性能的影响,并对其催化稳定性进行分析,结果表明该催化剂在参与催化反应前后表现出与Zn Al-LDO相同的变化趋势,造成（3:1:0.9）Zn Al La-LDO-700/6催化剂催化活性下降的原因也可归因于催化剂中活性金属Zn的溶解和配位;对该催化体系进行动力学建模并计算主反应的动力学参数,与Zn Al-LDO催化体系类似,选择基于基元反应的幂级数型动力学模型作为最优模型,主反应的指前因子与活化能分别为5.77′10~7与77.60 k J/mol。
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