钙钛矿材料是近年来新兴的一种极具潜力的半导体材料,倚靠其极佳的光电特性在光电领域具有重要应用。全无机钙钛矿CsPbX3（X=Cl、Br、I）作为其中重要的一种类型,享有高光电性能优点的同时还弥补了含有有机分子基团的杂化钙钛矿种类耐受性差的缺点,吸引了大量的研究关注。而其作为光电器件的核心材料和决定性环节,直接影响着器件中载流子的产生、迁移、复合等过程。作为一种新型半导体材料,和传统半导体材料的发展进程中遇到的挑战一样,如何制备出高质量的样品决定了材料的应用空间和上限,也指导着对材料本征特性研究和性能调控的深入。大量的研究工作成功实现了全无机钙钛矿的制备,但是所制备的钙钛矿样品仍然存在晶粒尺寸小、结晶质量不高、晶界密度及缺陷密度高等问题,限制了全无机钙钛矿基光电器件性能的提升。尤其在一些特殊的光电器件中,如钙钛矿基的高能辐射单光子探测器等,材料的缺陷将极大地影响精密光电流信号的收集和探测。因此,提高制备工艺、改善材料质量仍需努力和突破。生长制备出晶粒尺寸大、薄膜覆盖率高、结晶度高、晶体结构完整、晶界密度和缺陷密度低的高质量全无机钙钛矿CsPbX3材料仍为急需解决的重要问题。本论文围绕生长制备高质量全无机钙钛矿CsPbX3材料,用于高性能光电器件的应用需求,重点研究了溶液法、化学气相沉积法（CVD）制备全无机钙钛矿CsPbBr3半导体材料。通过不同的溶液体系设计和制备方法成功制备了全无机钙钛矿CsPbBr3量子点、薄膜及单晶;通过对晶体生长理论的分析并结合实验参数条件控制,用CVD法成功实现了生长横向尺寸在毫米级以上的全无机钙钛矿CsPbBr3单晶颗粒薄膜,并运用在特殊设计的平面PIN二极管上得以验证材料质量和尺寸对器件光电性能的影响。论文的主要工作如下:（1）通过溶液法成功制备的全无机钙钛矿CsPbBr3量子点、薄膜及单晶,研究了溶剂参与下不同形貌材料的晶体结构、光学特性以及稳定性性质,验证了CsPbBr3量子点结构下由于配体连接导致的不稳定性问题;调控了衬底温度影响下旋涂制备的CsPbBr3薄膜上晶粒的尺寸和质量;比较了两种溶液结晶方法生长CsPbBr3单晶的晶体结构和光学性质。（2）通过协同调控CVD法的实验条件参数,首次成功生长出了晶粒尺寸达到毫米级的高质量全无机钙钛矿CsPbBr3单晶薄膜,所生长的单颗晶粒表现出极佳的晶体质量。进一步研究了CVD法中,各实验条件参数对钙钛矿材料生长的影响,从结晶动力学和晶体生长机理上做出了详细的分析和验证,得出了气体流速、沉积位置、温度等分别对材料的晶体结构、形貌影响的趋势和结论。（3）基于CVD法生长的大尺寸全无机钙钛矿CsPbBr3单晶晶粒,制备了基于肖特基结的平面PIN二极管。通过对比,大尺寸单晶器件表现出优于小晶粒器件的高开路电压VOC（750m V,提升50%）和高短路电流JSC（提升3倍以上）,验证了高质量的材料对器件性能的决定性影响,证明了降低薄膜的缺陷密度和晶界密度将拥有更好的载流子传输特性。基于全无机钙钛矿单晶颗粒的光电器件验证了全无机钙钛矿CsPbBr3材料拥有成为高效光电子器件的巨大潜力。