银基多级孔道4A分子筛复合催化剂的构筑及其催化苯乙烯反应性能研究

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:strongit_likai
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多级孔道分子筛作为一种集合微孔分子筛、介孔分子筛和大孔分子筛优势的新型纳米材料,克服了传统微孔分子筛孔道狭窄不利于大分子物质传输和扩散,介孔分子筛和大孔分子筛热稳定性差的劣势,使得多级孔道分子筛的潜在应用价值大大提高,进而引起了众多科研工作者的关注和研究。本文采用化学络合、静电纺丝、水热合成、高温热处理和超临界负载手段相结合的新颖地制备手段,探索了多级孔道4A分子筛(P-4A分子筛)和银基多级孔道4A分子筛(Ag/P-4A分子筛)的制备过程和催化性能。具体的研究内容如下:1、利用一步水热法制备Ag/4A分子筛,经过液溴(Br2)浸渍处理和硫代硫酸按(Na2S2O3)络合过程制备P-4A分子筛复合纳米材料。对其进行FESEM、TEM、UV-vis和XRD表征,表征所有样品的结构及形貌特征。2、通过静电纺丝技术制备硬模板剂碳纳米纤维(CNFs),CNFs经过处理后添加到硅铝溶胶中并进行水热过程,制备掺杂CNFs的4A分子筛(C-4A分子筛),通过空气氛围高温焙烧过程制备了P-4A分子筛复合纳米材料,利用超临界负载技术制备了Ag/P-4A分子筛复合催化剂,并对其催化活性的探索。通过FESEM、TEM、TG、BET(BJH)、XRD、XPS和UV-vis等一系列表征手段,对其进行了形貌特征,状态特征和属性特征的表征分析;催化实验证明,乙腈为反应溶剂,TBHP为氧源时,在82oC下苯乙烯反应12 h的转化率为90.14%,环氧苯乙烷的选择性为86.31%。3、根据第二部分的研究内容,通过改变静电纺丝条件,制备Ag/CNFs作为本次实验探索的硬模板剂,仅仅通过水热合成和高温热处理过程,制备了Ag/P-4A分子筛复合催化剂,并进行了催化性能考察。利用FESEM、TEM、TG、UV-vis、XRD、XPS和BET(BJH)等表征手段对样品进行了表征分析,分析Ag/P-4A分子筛复合催化剂的形貌特征和结构特征;当反应溶剂为乙腈,氧源为TBHP时,82 oC下苯乙烯反应12h的转化率可达到93.20%,环氧苯乙烷的选择性为87.35%,且与之前文献报道相比,具有更高的催化性能。
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