基于固体电解质PdO敏感电极气敏性能的研究

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近年来城市汽车保有量不断增加,汽车尾气的排放给人们的生活带来的危害不言而喻,尤其是雾霾天气对人们的健康构成了严重威胁。气敏传感器用于监测汽车尾气排放方面取得了不错成果。PdO材料在室温下对 CO气体具有很好的催化特性,而传统的固体电解质电化学 CO传感器敏感电极材料主要有:ZnO、CdO、In2O3、Ru和 SnO2等。本文尝试将 PdO材料作为电位型 CO传感器的敏感电极,探索研究其气敏性能。  本文采用水解法合成 PdO粉末,并对 Pd粉末进行了热重分析,观察粉末的氧化还原过程,判定 PdO粉末作为敏感电极的烧结温度为700℃。用 PdO粉末为敏感电极以丝网印刷方式制备出 PdO/YSZ/Pt固体电解质电位型CO传感器。为使得传感器获得最高的响应值,本文制备出三种不同参比电极烧结温度的传感器,并筛选出参比电极的最佳烧结温度为1200℃。在400-550℃工作温度,恒定5%O2浓度条件下,测试传感器对 CO气体的响应特性,测试结果显示:该类传感器对 CO有催化特性,响应值达-26.2 mV,且传感器最佳工作温度为450℃。在该温度下,进一步测试传感器的阶梯响应、选择性、稳定性、对氧气的抗干扰能力和阻抗谱。此外,分别对单质 Pd和 PdO进行 XRD测试,对其晶体结构进行分析。采用扫描电镜(SEM)对传感器样品的微观形貌进行表征并扫描电极的厚度,利用 X射线光电子能谱(XPS)对 PdO粉末的化学稳定性进行研究。  为了改善传感器的敏感性能,本文采用溶胶-凝胶的方法对 PdO进行掺杂,掺杂的元素分别为过渡金属 Ni、碱金属 Mg、稀土金属 La,其中,每种元素均有三种摩尔比例分别是:5%mol、10%mol和15%mol,并对 Ni掺杂的PdO粉末进行能谱(EDS)分析及拉曼光谱的测试。与此同时,将不同元素不同比例掺杂的PdO作为敏感电极材料制备成传感器,在相同的测试条件下,对其进行上述一系列的测试,并与 PdO作为敏感电极传感器的性能作对比。结果显示:不同摩尔比例 Ni和 La元素掺杂的PdO敏感电极传感器的响应性能均有所提高,但对于不同摩尔比例 Mg掺杂的PdO敏感电极传感器的响应值有的提高有的反而下降。此外,本文还阐述了敏感电极材料掺杂后传感器性能改变的原因。  采用丝网印刷工艺与手涂法制备出厚度不同的敏感电极(SE)的电位型传感器,在相同测试条件下,对比其响应特性,探索敏感电极厚度对传感器响应性能的影响。采用不同规格面积的丝网印刷版制备出3mm×3mm、5mm×5mm和7mm×7mm的敏感电极,探索研究传感器的灵敏度与敏感电极面积的关系。结果显示:YSZ基 PdO敏感电极传感器的响应值受其敏感电极厚度影响不大,其灵敏度与敏感电极面积是线性增长关系。  最后,本文用 Y型沸石代替 YSZ作为电解质,以 PdO材料作为敏感电极制备出结构相似的电化学传感器,探索研究新一类传感器对 CO气体的响应特性及其敏感机理。结果显示:基于 Y型沸石、PdO敏感电极传感器对 CO气体具有一定的敏感特性,其响应值为-2.7mV。此外,本文阐述了该类传感器的敏感机理。
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