尿素官能团化磁性材料Urea-Fe3O4@LDH吸附有机磷污染物的研究

来源 :华北电力大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaoyun1986
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有机磷污染物对神经系统和免疫系统具有毒理作用,给人类健康带来很大的风险,并且也是引起水体富营养化的重要因素。其中新兴污染物有机磷阻燃剂(OPFRs)被广泛使用,被列为持久性有机污染物,在世界范围内的海洋、河水、地下水、废水和饮用水中都有检出,由于其持久性和毒性,有效去除水体环境中的OPFRs引起了越来越多的关注。针对吸附材料去除有机磷污染物受环境影响大、吸附能力弱且回收时间长等问题,提出设计具有以下性能的吸附材料:(1)在吸附材料表面引入尿素官能团作为活性基团,高效快速吸附TPhP;(2)利用Fe3O4作为磁性核心和水滑石LDH作为壳层,实现吸附材料的快速分离和回收。因此本文开发了具有高效吸附能力、环境适应性好、易分离的官能团化磁性吸附材料Urea-Fe3O4@LDH,用于有机磷污染物磷酸三苯酯(TPhP)的去除,研究此材料吸附TPhP的效率及吸附机理。本论文的研究对于保障水体环境和人民健康安全具有重要意义。主要研究工作如下:Urea-Fe3O4@LDH吸附剂的表面结构和性质决定其去除有机磷污染物的能力,通过SEM、TEM、XPS、Zeta电位等表征方法,表明:合成了具有尿素官能团的核-壳结构的Urea-Fe3O4@LDH吸附材料。Urea-Fe3O4@LDH用于吸附溶液中TPhP时,在4h内达到吸附平衡,去除率在90%以上,TPhP在Urea-Fe3O4@LDH材料上的吸附过程符合Freundlich模型,吸附能力高达589 mg/g,此吸附过程是自发的吸热反应。Urea-Fe3O4@LDH吸附TPhP受溶液pH影响,TPhP的去除率随pH增加先升高后降低,最适pH约为5.5;吸附剂对TPhP的去除受离子强度影响较小,有机物腐植酸(HA)在一定范围内促进了 TPhP去除;Urea-Fe3O4@LDH在连续五个循环利用中,对TPhP的去除效率相对稳定,并且能够有效去除其他OPFRs和农药。环境条件能够影响吸附过程的进行,研究了水体中的颗粒物、有机物、无机阴离子对Urea-Fe3O4@LDH材料吸附TPhP效果的影响。利用高岭土模拟颗粒物,结果表明:随着高岭土浓度升高,Urea-Fe3O4@LDH材料对TPhP去除率先升高后降低,当高岭土浓度约为100-200 mg/L时,去除率最高;在同一浓度下,高岭土颗粒尺寸减小,TPhP去除率降低。富里酸(FA)、腐殖酸和牛血清白蛋白(BSA)模拟水体中存在的有机物,结果表明:溶液中有机物浓度增大,TPhP去除率降低;TPhP去除率在pH=6时高于pH=4或8;分子量对TPhP去除的影响不大。在无机阴离子Br-存在时,Urea-Fe3O4@LDH能够同时吸附TPhP与Br-,TPhP去除效率没有受到Br-的影响,达到90%以上,Br-去除率达到53%左右,吸附量达到55 mg/g。官能团化核-壳结构的Urea-Fe3O4@LDH材料吸附TPhP机理为静电相互作用和π-π相互作用。有机磷溶液的Zeta电位为负,加入Urea-Fe3O4@LDH后逐渐变为正值,表明了吸附剂和TPhP之间存在静电相互作用。对比发现Urea-Fe3O4@LDH材料对TPhP的去除率高于磷酸三乙酯,由于TPhP相较磷酸三乙酯具有芳香性,因此π-π相互作用存在于吸附过程。本论文研究表明,研制的Urea-Fe3O4@LDH吸附剂是去除有机磷污染物的良好材料,具有吸附能力强,环境适应性好和分离快的特点,在有机磷污染物去除中有良好的应用前景。
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