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我们主要利用第一性原理计算方法和过渡态理论，围绕“大气中羰基化合物的相关演化问题”做研究，主要的研究分为以下两个方面： （1）在 CCSD(T)-F12A/VDZ-F12//BHandHLYP/6-311++G(d,p)理论水平下，我们计算羰基络合物(CH3)2C(OH)C(O)CH3与 Cl原子的气相反应的反应机理。计算结构表明这个反应有四个反应通道可以进行，即在(CH3)2C(OH)C(O)CH3分子上有四个不同地方的H原子（H1、H2、H3、H4）可以被Cl原子提取，形成氢键得到 HCl。我们通过 CCSD(T)-F12A/VDZ-F12//BHandHLYP/6-311++G(d,p)方法计算出每个反应通道的能垒，对它们进行比较。这四个反应通道的能垒分别是-0.69、-1.31、7.45和0.13 kcal/mol，从中我们可以知道最低的能垒是-1.31 kcal/mol。因此，通过过渡态理论可以知道大气中(CH3)2C(OH)C(O)CH3与 Cl原子的反应，Cl原子与H2的反应最容易进行。 （2）通过采用 CCSD(T)-F12a/VTZ-F12//M06-2X/6-311++G(3df,3pf)方法基组，我们在理论上研究了硫酸和甲酸对乙醇醛的水解反应的影响，即在 H2SO4和 HCOOH作催化剂的情况下，CH2OHCHO与 H2O的反应机理和动力学。计算结果表明，在没有催化剂的情况下,在以H2SO4作为催化剂和以HCOOH作为催化剂情况下的能垒分别是39.47kcal/mol，11.09kcal/mol和14.50kcal/mol，在H2SO4作为催化剂和 HCOOH作为催化剂，CH2OHCHO水解反应的能垒降低了28.38kcal/mol和24.97kcal/mol。这说明 H2SO4和 HCOOH对乙醇醛的水解反应是有催化作用的，并且从热力学方面来看，H2SO4比 HCOOH催化效果更好。除此之外，我们通过具有 Eckart隧道效应校正的传统过渡态理论来计算速率通道，从动力学反应速率上可以知道，进入通道 CH2OHCHO…H2O+X(X=H2SO4，HCOOH)比进入通道 H2O…X+CH2OHCHO更快，也更加可行。