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在能源结构迅速升级的当代,直接甲酸燃料电池作为一种新型绿色能源引起了人们广泛的兴趣。目前,直接甲酸燃料电池阳极催化剂的热点为钯基催化剂。虽然在甲酸电氧化反应中钯的抗中毒性能强于铂、具有较高的初始活性,但是钯稳定性不够高,且价格昂贵,因此研究人员开展了对钯基催化剂改性的研究。本文分别对掺氮碳载体和钯基多金属催化剂进行研究,以提高钯基催化剂电氧化甲酸的性能,提高钯基催化剂的寿命,并降低直接甲酸燃料电池的成本。针对碳载体掺氮的研究,通过选用三聚氰胺、双氰胺和尿素作为氮源在硝酸处理后的Vulcan XC-72碳黑上进行氮元素掺杂,获得拥有不同氮掺杂种类为主的掺氮碳载体,随后在不同掺氮碳载体上负载金属钯,以研究氮掺杂种类对钯电氧化甲酸性能的影响。通过X射线光电子能谱分析得到掺杂的氮元素可以分为吡啶氮、吡咯氮和石墨氮。电化学结果表明吡咯氮含量越多的催化剂甲酸电氧化活性越高。由于以尿素作为氮源掺杂的催化剂(Pd/UR)中吡咯氮含量最多,因此制备的催化剂中,Pd/UR拥有最好的甲酸电氧化活性。通过DFT计算发现,甲酸电氧化反应中间产物HCOO*和*COOH在吡咯氮-Pd上的吸附能最小,说明吡咯氮越多的催化剂电氧化甲酸的动力学越快,催化活性位点容易释放,促使反应快速进行,这与从塔菲尔斜率和交换电流密度得到的结论一致。除此之外,经电化学测试发现,Pd2+-N结构也具有电氧化甲酸活性,其中催化效果最佳的是Pd2+/UR催化剂。针对钯基多金属催化剂的研究,首先在硝酸氧化的Vulcan XC-72碳黑上负载PdCuNi三金属,固定钯占总金属摩尔含量的50%,调整铜和镍的摩尔含量,以研究铜和镍的比例以及电解液的酸碱性对钯电氧化甲酸性能的影响。通过高倍透射电镜发现PdCuNi三金属合金纳米颗粒分布均匀且粒径一致。研究结果表明,1)Pd0.5Cu0.375Ni0.125催化剂的甲酸电氧化活性最高,其次是Pd0.5Cu0.125Ni0.375催化剂和Pd0.5Cu0.25Ni0.25催化剂;2)由于碱性环境内铜和镍存在于催化剂表面,更利于催化剂表面生成OHad,以氧化类COad物质为CO2,释放催化剂的活性位点,延长催化剂的寿命。因此,三金属PdCuNi催化剂在碱性电解液中的稳定性比酸性电解液中强。随后,在硝酸氧化的Vulcan XC-72碳黑上制备了 PdCoNi三金属合金催化剂,以研究钯、钴、镍的比例对钯电氧化甲酸性能的影响。通过调整钯的用量,测试发现钯摩尔含量占总金属75%时,PdCoNi三金属合金催化剂电氧化甲酸活性最佳。然后固定钯含量为75%,调整钴和镍的摩尔比。研究表明Pdo.75Co0.125Ni0.125催化剂的甲酸氧化催化活性最高。