论文部分内容阅读
本研究以竹炭为载体,首次系统的研究了钯/竹炭(Pd/BC)催化剂的制备工艺以及其在湿地松松香歧化反应中的应用,并对湿地松松香歧化反应的动力学进行了研究,确定了Pd/BC催化剂的制备工艺以及湿地松松香歧化反应的最优条件。论文的主要研究成果如下:(1)采用氧化剂对竹炭进行改性,采用氧化负载法改进金属钯在炭上的负载,制备出具有高活性的、催化松香歧化反应的Pd/BC催化剂。(2)对所制得的Pd/BC催化剂进行了表征,通过对载体的比表面进行测定,表明在松香歧化反应中,由于参加反应的枞酸等分子几何尺寸较大,反应可能在载体的表面及中孔和大孔中进行,因此载体提供更多的中孔和大孔将会提高催化剂的催化活性;通过对催化剂进行扫描电子显微镜(SEM)与X能谱(EDS)联用分析,发现用氧化负载法能够更好的使催化剂的活性组分均匀的分布在载体上,有利于提高催化剂的活性。(3)对湿地松松香的歧化反应进行了研究,确定了最佳的反应条件为:催化剂用量为0.4%(以原料质量为标准),转速500r/min,反应温度270℃,反应时间2h。采用上述方法进行马尾松松香歧化反应,发现马尾松比湿地松更容易进行歧化反应,反应所得的歧化松香可以达到国家一级标准,而且催化剂的用量比湿地松松香更少。(4)对湿地松松香歧化反应的动力学进行了研究,建立了湿地松松香歧化反应的动力学模型ln Ca0- lnCa=kt,证明了在250-280℃时该反应对枞酸为一级反应,反应速率常数k与T的关系符合k=Aexp(-E/RT)方程式,其中活化能E=195.25KJ/mol,活化因子A=1.87×1017min-1。(5)竹炭改性技术、改性竹炭用作催化剂载体、竹炭氧化法载钯技术、Pd/BC-7催化剂的制备、Pd/BC-7催化剂应用于马尾松松香和湿地松松香歧化反应及其反应动力学研究等,为本论文的创新性研究。