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电化学方法以其选择性好、受环境干扰小、仪器成本低、操作简单、灵敏度高、分析速度快、可实现在线、活体分析等特点,在分析化学的研究中起着越来越重要的地位,已被广泛用于生命科学、环境分析、药物分析等领域。目前,工作电极的选择是电化学检测方法的关键。
作为一种新型电极材料,硼掺杂金刚石(boron-doped diamond,BDD)薄膜具有宽电化学势窗、低背景电流、极好的化学稳定性及抗电极表面污染能力等常规电极所不可比拟的优异特性,因而受到广泛关注。但同时也存在不足,具体表现为电催化活性低、检测一些共存体系时选择性及灵敏性较差。虽然表面功能化的BDD薄膜在提高检测灵敏度等方面达到一定的效果,结果却也导致了BDD一些原有特性的失去,如重复性变差,稳定性降低,而且电极表面清洗困难。
将纳米结构引入电极材料,进行电极表面修饰,实现微观结构人为设计、制作电极的功能,既可以克服电极本身缺点,提高电极的电催化活性和灵敏度,又可以避免表面修饰带来的稳定性低、重复性差等缺点,扩大电极的应用范围,有助于电极在生物传感器、生物芯片和超微电极等领域中发挥作用。利用简单的反应离子刻蚀法在高浓度硼掺杂BDD薄膜上进行氧等离子处理能够制各出纳米草结构BDD电极。本文通过纳米革结构BDD电极同BDD薄膜电极的比较测定,证实了纳米草结构能够克服BDD薄膜电极的一些缺点,改善电极性能,实现高灵敏的生物检测。本论文的主要研究工作为:
1)比较研究了原生BDD薄膜电极,阳极氧化BDD薄膜电极以及纳米草结构BDD电极的背景电流,交流阻抗以及在常规电化学体系中的循环伏安行为,考察了氢终端,氧终端和和纳米结构在BDD电极电化学性能中的作用。
2)对纳米草结构BDD电极进行了SEM和XPS表征,研究了电极对儿茶酚的电化学响应,结果表明纳米草结构具有增大电极表面活性位点,加快电子转移速率的作用,对几茶酚检测具有较好的电催化性能。
3)通过交联的方法将葡萄糖氧化酶(glucose oxidase,GODx)固定到纳米草结构BDD电极表面,构建了一种新型的酶安培传感器。用循环伏安方法来测定酶电极对葡萄糖的响应。通过改变GODx在电极表面的用量和PBS缓冲溶液的pH值来优化响应,在最优的响应条件下测定葡萄糖的线性响应范围。