活性焦负载锰铜低温SCR脱硝及再生特性研究

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氮氧化物(NOX)是环境中主要的污染物之一,会导致化学烟雾和酸雨等危害,对生态环境和人体健康产生巨大破坏。与活性炭相比,活性焦有相同的化学稳定性,并且具有价格便宜、硬度高、不易磨损等特点,同时还具有较强的吸附能力,是作为催化剂载体的良好选择。但是活性焦在工业炉窑脱硝应用方面仍存在问题,如脱硝效率较低、活性焦失活机理与再生技术尚不完善等。因此本文利用MnOX、CuO等改性活性焦,以寻找高活性低温改性活性焦,并研究低温活性焦脱硫脱硝工艺过程中的NOX的吸附、脱附特性,以及改性活性焦低温下脱硝与再生机理。本文对活性焦进行酸洗活化,采用Mn-Cu对活性焦进行负载,通过对不同负载比例和负载量以及煅烧温度的Mn-Cu/AC催化剂进行脱硝活性测试,发现当催化剂的负载量为8wt.%、Mn-Cu比例为7:3、煅烧温度为200℃时,催化剂能取得最佳的脱硝效率。并通过SEM、BET、XRD、FTIR与XPS等表征技术对催化剂物理化学特性的变化进行研究,探究其反应机理。通过对筛选出的催化剂进行硫影响和水影响研究发现,水蒸气对催化剂NO转化率的影响是可逆的,而当SO2和水蒸气同时存在的条件下,催化剂吸附硫之后会在催化剂表面生成硫酸盐和亚硫酸盐等物质,破坏催化剂表面活性位点,堵塞催化剂孔隙,导致催化剂出现不可逆的失活。采用热再生和水洗再生两种方式对硫中毒的催化剂进行再生活化,通过实验研究发现,水洗再生方法能获得更高的催化活性,再生后其NO转化率仍可以保持在较高水平。BET、XRD、FTIR表征显示,水洗方式能更好地恢复失活催化剂的比表面积和孔容,催化剂表面的含氧官能团得到恢复。XPS表征显示催化剂的活性与Mn3+/Mn4+、Cu2+/Cu+、Oα/Oβ有明显的联系,硫中毒会导致催化剂表面生成硫酸盐,催化剂活性受硫酸盐的堵塞而降低,经过再生后使催化剂活性有所恢复,而水洗再生的效果比热再生更明显。
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