层状金属硫族化合物是继石墨烯的发现后,受到广泛关注的一大材料体系,在物理、化学和材料等领域中处于研究前沿的位置。层状金属硫族化合物具备着由范德瓦耳斯力支撑的、层层堆垛的层状结构以及面内方向上的二维平面结构。一方面,它易于被剥离成各种N原子层数（N≥1）的具有不同物理和化学特性的材料,能够被广泛应用于电子、光电子和催化等领域;另一方面,这类材料具备丰富的化学组成以及诸多奇特的物理性质,如电荷密度波（CDW）、超导、磁性和激子绝缘体转变等。层状金属硫族化合物优于石墨烯的地方在于它克服了石墨烯没有带隙的缺点。而且,某些材料还表现出从块材的间接带隙半导体到单层的直接带隙半导体的转变特性（如MoS₂）。更重要的是,层状金属硫族化合物的物理和化学特性可以通过多种手段进行调控,包括缺陷、插层、替代、层数及界面相互作用（类似异质结）等。通过这些调控手段,不仅可以精确控制其物理性质,而且还有望发现其它未知的新奇特性。可调厚度、二维面内平整性、有限的带隙、合适的载流子迁移率,特别是可控的物理和化学特性,使得层状金属硫族化合物成为各应用领域炙手可热的一类材料体系。层状金属硫族化合物的各种物理和化学特性往往与材料内部电子结构密切相关,而角分辨光电子能谱（ARPES）技术是研究单晶材料电子结构的一个至关重要的工具,它在理解电子与电子或其它量子自由度之间的相互作用机理方面起着巨大的作用。本论文利用角分辨光电子能谱技术对层状金属硫族化合物的电子结构及其调控进行了一些研究,主要的发现如下:1.利用ARPES技术,我们研究了由双重原生缺陷法制备的T-TiSe1.8材料的电子结构,发现Se原子空位缺陷的引入导致体系的价带和导带之间带隙的打开。同时,我们发现导带电子对RCP和LCP光的响应不同,这方面需要进一步探索其中的物理原因。2.我们研究了 Cu插层对ZrSe₂体系电子结构的影响(母体ZrSe₂和Cu_0.07ZrSe₂)。我们发现随着Cu的插层,更多的电子填充到了导带,使得体系从半导体态转变到了金属态。同时,Cu的嵌入仅微弱地增大了材料的层间距,而几乎对体系的晶格结构构型和整体能带色散没有影响。从所得ARPES数据,我们确定出ZrSe₂材料具有0.77eV的间接带隙,这与理论计算十分吻合。3.利用ARPES和其它相关表征手段相结合,我们详细地研究了 Co（Cp）₂插层前后SnSe₂体系电子结构的变化。首先,我们发现插层的Co（Cp）₂具有很强的电子给予能力,增加了费米能级EF附近的导带态密度,体系经历了从半导体到超导体的转变。然后,Co（Cp）₂的插层导致SnSe₂的层间距有着明显的增大,体系的能带结构变化很大,并且其沿层间方向的能带色散表现出更强的二维性。4.我们探测和分析了一维三元材料Ta2NiS5的电子结构特性,发现其具有很强的面内各向异性的能带结构,这与激子绝缘体材料Ta₂NiSe₅的能带结构类似。然而,其价带顶能带色散并没有表现出平带特征,反而具有明显的抛物线型特征。相比于Ta₂NiSe₅材料,由S替代Se后的Ta₂NiS₅具有更大的带隙并超过了激子结合能,由此阻止了激子的自发形成。我们第一次从ARPES实验的结果上证实了 Ta₂NiS₅不是激子绝缘体材料。